霍氏假单胞菌选择性氧化5-羟甲基糠醛的性能研究文献综述

 2022-02-13 07:02

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研究目的及意义

5-羟甲基糠醛（HMF，又名5-羟甲基-2-糠醛，羟甲基糠醛，5-羟甲基呋喃甲醛或5-羟甲基-2-呋喃甲醛），分子式为C6H6O3，可以由果糖、葡萄糖和纤维素等碳水化合物经脱水等反应制得，是一种高附加值的生物质衍生化学品，也是重要的生物基平台化合物之一。HMF可以作为许多反应的中间体、高分子材料合成的单体以及大环化合物合成的原料等。HMF本身含有的呋喃环中存在有不饱和碳碳双键和侧链的羰基，化学性质十分活泼，可进行加氢、氧化、乙酰化、烷基化、开环、醛醇缩合等反应。HMF带有一个醛基和一个羟甲基，根据氧化的位置和氧化程度，可以分别氧化成5-羟甲基-2-呋喃甲酸（5-hydroxymethylfuroic acid，HMFCA），2,5-呋喃二甲醛（2,5-diformylfuran，DFF），5-甲酰基-2-呋喃甲酸（5-formylfuroic acid，FFCA），2,5-呋喃二甲酸（2,5-furandicarboxylic acid，FDCA）；当氧化程度更高，发生C-C断裂时，可生成马来酸酐（maleic anhydride，MA）。

假单胞菌属是微生物的重要类群，也是分布最广的微生物之一。多样的生境不仅造就了假单胞菌拥有较广的生长温度、pH值范围，较多的营养代谢类型，同时也为人类提供了多样的遗传资源。本实验室前期筛选了一株霍氏假单胞菌（Pseudomonas rhodesiae NL2019），初步实验表明盖菌株可以将HMF氧化为HMFCA。本论文将深入研究P.rhodesiae NL2019对HMF的选择性氧化能力及对HMF的耐受性，优化生物氧化体系以获得更高产量的HMFCA，同时探究P.rhodesiae NL2019对其他呋喃醛（糠醛、DFF、FFCA等）的氧化能力。

2.国内外同类研究概况

2.1 HMF的性质及其应用

5-羟甲基糠醛（又名 5-羟甲基-2-糠醛、羟甲基糠醛、5-羟甲基呋喃甲醛或 5-羟甲基-2-呋喃甲醛），它的分子中含有一个醛基和一个羟甲基，可以通过加氢、氧化脱氢、酯化、卤化、聚合、水解以及其它化学反应，用于合成许多有用化合物和新型高分子材料，包括医药、树脂类塑料、柴油燃料添加物等[1]。5-羟甲基糠醛被认为是可由生物质原料制备的、最具价值和潜力替代石化工业中基础化学品的生物基平台化学品，在国际上被视为一种介于生物基糖化学和石油基化学之间的关键桥梁化合物[2]。通过转化，可以合成许多增值化学品，例如5-羟甲基-2-呋喃甲酸（HMFCA），2，5-呋喃二甲醛（DFF），5-甲酰基-2-呋喃甲酸（FFCA）和2，5-呋喃二甲酸（FDCA）。HMF分子呋喃环上带有醛基和羟甲基，可以催化氧化生成一系列呋喃类芳香化合物，从而替代石油来源的苯类大宗化学品，因此具有广泛的经济和社会意义[3]。

当前，化学催化仍是HMF高值化转化的主流方法。尽管化学法已取得了长足进展，但化学法通常以重金属为催化剂，环境不友好。此外，部分化学催化剂选择性不理想，容易导致活性羟基或醛基的过度氧化，从而产生大量副产物，影响后续目标产物分离纯化；并且在化学合成过程中通常以毒性较大的吡啶、二甲基亚砜及CH2Cl2等为溶剂。与化学法相比，生物催化具有诸多优势，如反应条件温和、选择性高、工艺简单、无需利用有毒溶剂和催化剂，环境友好[4]。因此，以生物催化方法替代传统的化学工艺成为了未来HMF产业的必然趋势。

2.2 HMF的氧化产物

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