研究背景及意义
随着我国经济的飞速发展，人口数量的急剧增加，对能源的需求量与日俱增，能源供应状况也日趋紧张。现代社会中离不开燃烧，燃烧是人类利用能源的主要手段之一，广泛的应用于能源、制造及交通等行业中，如各种非电动交通工具的发动机，都以固体、液体和气体燃料的燃烧产生的热能为动力，如热力发电厂和石油化工厂的锅炉以及许多工业生产工程中，都以燃料的燃烧来提供热源；人们生活中采暖和生产，都离不开燃料的燃烧[1]。随着我国经济的发展和科技的进步，燃烧在各个领域中的重要性将得到进一步的体现。但是，大量能源消耗下的经济发展所产生的环境污染也日趋严重，燃料燃烧所产生的废气引起了大气污染、 燃料燃烧所产生的废渣引起土地及水的污染，与此同时，能源供应状况也日趋紧张，能源危机和环境问题及其引发的社会问题受到世界的广泛关注，因此，加深对燃烧学的研究对开发高效低污染燃烧技术，合理利用燃烧现象具有重要意义[2]。
烟黑是燃烧过程中在高温区形成的固体小颗粒，是没有完全转化成能量的一种物质，其成分主要是碳。烟黑是化石燃料燃烧产生的污染物之一；烟黑颗粒很小，很容易通过呼吸道进入人的肺部并沉积在其中，烟黑颗粒表面的多环芳烃PAII具有诱变性与致癌性；除了二氧化碳是造成温室效应的因素之外，烟黑颗粒也具有温室效应的作用，它在引起地球气候变化的过程中充当着重要的角色；烟黑具有极强的辐射性，连续辐射的烟黑还是火灾生长与蔓延的主要原因[3]。但是烟黑也有其利用价值，烟黑颗粒相对于火焰中的气体发射率要高很多，少量的烟黑就能发出剧烈的黄色亮光，这能加强火焰的辐射传热，同时它也是一种重要的工业原料，在橡胶、染料、印刷等行业中有广泛的应用。所以，虽然烟黑对人类具有致命的危害，但是合理的控制烟黑的生成、排放具有重要的意义，这就有待于需要对在不同条件燃烧过程中烟黑的形成及烟黑的特性进行重要的研究[4]。
研究不同火焰烟黑生成机理与氧化特性，以及烟黑的物理化学结构对于燃烧设备的安全运行、提高能源利用效率以及降低燃烧污染物排放有重要意义，因此已经成了燃烧科学以及相关应用领域的重要课题[5]。
丁酸甲酯是目前应用比较广泛的生物柴油替代物，用以研究生物柴油的燃烧特性，生物柴油拥有清洁、可再生、来源丰富及应用广泛等特点，而且，生物柴油是一种可替代柴油的生物能源，但是生物柴油是复杂的混合物，对其直接建立燃烧反应机理难度非常大，现在国内外普遍的研究方法是使用生物柴油替代物或者替代混合物，所使用的替代物或者替代混合物具有相对较为简单的结构组成，但又可以再现生物柴油燃烧氧化的主要特性，这样就可以对替代物或替代混合物建立燃烧/氧化反应机理，从而有助于理解和掌握实际生物柴油的燃烧过程和机理、燃烧产物及其对环境的影响。燃烧所引发的环境污染逐渐被人们所重视，对燃料的清洁燃烧提出了较高的要求，烟黑作为燃烧产生的污染物之一，我们需要对其物理化学特性及影响其特性的因素有清晰的认识，以便对清洁燃料的使用和清洁燃烧提供技术支持。本课题对反扩散火焰条件下丁酸甲酯/乙烯燃烧生成的烟黑颗粒的微观结构及氧化特性进行研究，探究反扩散火焰中丁酸甲酯/乙烯在不同掺混比例对烟黑微观结构及氧化特性的影响，为反扩散火焰条件下丁酸甲酯燃烧烟黑生成机理的研究提供支持[6]。
国内外研究现状
烟黑的生成机理一直是燃烧学领域的研究热点，了解并且掌握烟黑的形成机理对降低燃烧中烟黑排放的研究具有重要的指导作用[7]。对于烟黑的形成历来有着不同的理论，较为完善的是Gaydon总结的“碳氢化合物聚合理论”，国内外研究者基于化学动力学开展了数值模拟研究。烟黑的形成和燃尽过程及其所涉及的化学反应过程都非常复杂，还没有被人类完全掌握，目前国内外研究结果只表明烟黑前驱体是多环芳烃PAH的分子形态，至于其如何生成核态烟黑微粒尚且不为人类所认识[8]。
一类论文侧重于对烟黑形成模型的研究，Leung等[9]在前人的基础上提出了模拟层流非预混火焰中烟黑形成、生长以及燃烧的简单化学反应机理，将详细的化学反应或简化的化学反应加到气相反应中，涉及的所有反应机理包括烟黑成核、表面氧化、颗粒凝结以及燃烧的整个过程。Kennedy等在燃烧系统中提出了一种更加先进的烟黑模型，他们将模型分为三类：经验模型、半经验模型以及详细的化学反应烟黑模型。经验模型利用相关的实验数据预测烟黑分布的趋势；半经验模型求解由实验数据修正的速率方程；详细的烟黑模型试图预测碳氢燃料燃烧火焰的重要组分的浓度[10]。Christopher等提出了一种新的模拟非预混碳氢火焰烟黑成形与氧化的方法，模型仅仅考虑了对获得精确烟黑浓度起重要作用的现象，以使得利用CFD计算火焰辐射具有可行性。鞠洪玲，成晓北等[11]采用了唯象的半经验烟黑排放模型，模拟计算了柴油机缸内燃烧条件下缸内烟黑形成过程中的活性基核、碳粒核的生成规律及碳粒尺寸分布规律，并对烟黑排放进行了分析。认为燃烧温度和混合物当量比对初始碳核的生成有很重要的影响，缸内不同位置生成碳粒数量和尺寸分布是不同的，不同尺寸范围的碳粒数量和质量之间存在对应关系。
另一类论文则侧重于研究不同工况对烟黑生成特性的影响，宋崇林，洪亮等[24]用热泳取样、高分辨率透射电镜和原子力显微镜，研究了预混火焰中火焰温度对碳烟颗粒纳观结构的影响规律。认为高温火焰生成的碳烟颗粒的微晶片层比低温火焰更大，基本粒子平均粒径都随火焰高度的增加而增加。王思文，宋崇林等[12]研究认为扩散火焰中球度比随着颗粒体积当量直径的增加而增加，且随着HAB的增加球度比随体积当量直径的增加速率变快，单烟黑粒子碳化程度与颗粒大小和火焰高度相关。王明珠，宋崇林等[13]研究不同火焰高度烟黑颗粒表面官能团及其氧化活性，并分析了表面官能团对氧化活性的影响。认为烟黑颗粒表面官能团对其氧化活性有着直接的影响，表面官能团含量越多，其氧化活性也就越高。王宇，姚强等[14]建立了三种类型的直流电场分别作用于层流扩散火焰，研究了电场类型，电场强度对火焰形态及所产生的烟黑颗粒在电极上的沉积特性的影响。认为针状电极由于离子风的作用会使火焰高度变短；平板状电极由于电场力的作用可使火焰顶部向阴极极倾斜，证明了有一部分烟黑颗粒本身荷正电。同时，由于环形电极同时产生离子风和电场力，影响火焰形态。而荷正电的中心电极对烟黑颗粒的排放起到抑制作用。
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