文献综述
1研究背景及意义
全球能源消耗量随着经济的高速发展逐步提升，但同时也造成了大量的环境污染问题。当今世界化石燃料的燃烧为经济发展提供了约88%的能源，其在燃烧过程中会产生大量二氧化碳，造成全球气候变暖。同时我国能源消耗行业具有聚集性和关联性, 消耗能源较多的为金属冶炼制造工业、石油行业以及电力行业，能源的需求量大, 利用率低浪费严重，且在生产过程中易产生污染环境的有害气体[1]，导致我国的大气环境污染主要以煤烟型污染为主,更加剧了能源紧张和环境污染，因此我们应从研究燃料燃烧机制，改变能源开发结构和提高应用效率入手, 来解决能源和环境问题。近年来乙烯作为推动设备的重要烯烃类碳氢燃料和碳氢燃料氧化的重要中间体，日益受到人们的广泛关注。研究发现，乙烯的燃烧速度和反应速率比绝大多数碳氢燃料高，可以作为提高超声速燃烧冲压发动机性能的备选燃料[2]。
多环芳烃(PAHs)是燃料不完全燃烧时产生的挥发性碳氢化合物，也是碳烟生成的非常重要的前驱体，化石燃料燃烧过程为其主要来源，多环芳烃具有持久性、长距离迁徙性、亲脂性，存在于环境介质的每一个角落[3]，会通过呼吸道皮肤进入人体，使正常细胞转化成癌细胞，大大增加了肺癌，胃癌的发病率，严重威胁人的健康[4]。因此，通过降低碳排放和使用低碳能源来降低多环芳烃含量是十分必要的。
1.2碳氢燃料的燃烧生成多环芳烃的研究
目前，已经有很多学者开展了对生成多环芳烃的研究。沈国峰等人[5]测定了薪柴燃烧产生的多环芳烃等污染物的排放因子，结果表明灌木比乔木排放较多的颗粒物及多环芳烃等污染物；Yu[6]等人采用CHEMKIN/OPPDIF模块对H2/CH4对冲扩散火焰进行了化学动力学模拟研究。汪映等[7]采用化学动力学软模拟构建了含氧燃料/正庚烷/多环芳烃着火燃烧模型，通过实验证明随着氧在燃料中含量的增加,不完全燃烧的中间产物C2H2、C2H4以及芳香烃含量都逐渐降低，二甲醚和乙醇的含氧量相同,但由于其分子结构中氧原子位置的不同,导致燃料碳的迁移路径不同,可得出二甲醚具有较强的降低多环芳烃的能力，同时虽然甲醇、乙醇有相同的含氧官能团,但由于甲醇分子没有C-C结构,所以相比乙醇来说，甲醇的降低多环芳烃的能力较强；Lee等人[8]在对冲火焰上的激光诱导多环芳烃荧光结果验证了燃烧过程中C3对多环芳烃的增长起至关重要的作用；Kobayashi等人[9]从扩散火焰上的激光诱导荧光光谱观察到, 随火焰高度升高, 多环芳烃环数增大；田杰等人[10]通过模拟煤炭在家中炉灶中的燃烧，来测定多环芳烃等污染物排放，得出推广半焦可以明显降低家中燃烧产生的污染危害；Hwang等人[11]发现将一定浓度的C2H6、C3H8与C2H4混合燃烧, 会导致多环芳烃和碳烟的体积分数升高；程柱等人[12]从内因和外因两个方面研究了热解过程中多环芳烃生成规律，得到挥发份、碳、氧、硫、灰分各自含量以及煤岩组成为其主要内因，多环芳烃排放量随着煤中挥发份和随碳含量的升高先增大后减少，随着煤中灰份和煤中惰质组含量的增大而增大。热解温度和升温速率为主要外因：随热解温度增加,多环芳烃生成量先增大后减小，随升温速率增大而减小，热解过程多环芳烃主要来自于自由基高温合成而不是煤自身所含芳烃结构。
1.3添加H2O对燃料燃烧特性的影响
在燃料燃烧过程中,水通常为主要燃烧气氛的组分,对燃烧产生重要影响。杨玉琪等人研究在甲烷燃烧中添加水和二氧化碳的对污染物排放量的影响，其结果表明,当添加剂为水时,在燃料侧时对甲烷燃烧污染物排放的影响效果更好,NO的排放量最低,且当二氧化碳与水以相同比例添加时,能有效降低甲烷燃烧温度[13]；洪迪昆等人进行高温下水对CH4燃烧的影响，表明水分子参与反应,在高温条件下促进了CH4反应速率[14]；Liu 等人[15]向同向层流的乙烯/空气添加水，观察扩散火焰分析数据，发现加入水对其火焰特性和烟黑生成作用很小；Suh 等人[16]将甲烷逆流扩散火焰的氧化剂侧处的氮气置换成水和氩气并保持氧气浓度不变来研究水的影响，发现加入水之后提高了火焰温度并增加了OH基团的浓度；Zhang等人[17]对甲烷逆流火焰温度，总体大环芳烃剖面，煤烟颗粒数密度和煤烟体积分数进行测量，结果表明二氧化碳和水的加入导致煤烟成核延迟，煤烟体积分数降低；C.Renard等人[18]研究发现在新鲜气体入口中添加CO2、NH3或H2O会导致火焰前缘下游移动，从而抑制火焰，其中羟基的产生是增加火焰中烃类中间体还原的原因；范静伟、邵佳伟等人[19-20]对在生物柴油同分异构替代燃料丁酸甲酯和丙酸乙酯添加水的预混燃烧进行对比研究，结果表明添加水能显著降低两种火焰中C3H3和CH2CO的浓度，水的稀释和热作用对C3H3的抑制在丙酸乙酯火焰中更明显，对CH2OH的抑制则在丁酸甲酯火焰中更显著，水的化学作用仅促进C3H3的生成；PAN等人[21]证实在燃料中添加二氧化碳和水，他们会通过耦合作用降低燃料燃烧产生的碳烟前驱物C2H2和C3H3, 其中C3H3的降幅更为明显。
综上所述，我们可以看出水的添加会对燃料燃烧时的火焰温度、中间产物、自由基的浓度以及化学反应路径产生影响，进而影响多环芳烃的形成。而现阶段关于添加水对乙烯燃烧生成多环芳烃影响的研究很少。乙烯作为长碳链碳氢燃料燃烧热解重要的中间产物，研究水对乙烯的影响是十分重要的。因此，我们开展水对乙烯燃烧生成多环芳烃的研究。
参考文献：
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