1 研究背景及意义
碳点（Carbon dots，简写为CDs），通常定义为由sp2/sp3碳内核和外层含氧/氮等官能团组成的尺寸小于10 nm的单分散类球状纳米碳材料，图1.1为CDs的结构示意图。除具有传统量子点的发光性能与小尺寸特性外，还保持了碳材料毒性低、环境友好、生物相容性好等优点，同时，CDs表现出高比表面积和优异的电子传导特性，因此，在光电器件、催化和生物医学等领域表现出潜在的应用前景。
图1.1 CDs的结构
Figure 1.1 The structure of CDs.
2004年，Xu等[1]在制备单壁碳纳米管时，通过对烟灰进行电弧放电处理，偶然得到了具备荧光性能的碳纳米颗粒。2006年，Sun等[2]首次采用激光剥离碳源的方法制备出有较好荧光性能的碳纳米粒子，他们称产物为CDs，通过使用有机分子进行表面修饰，其荧光产率可达10％以上。此后，CDs激发了国内外学者极大的研究热情。近年来，考虑到生物质的可再生性和低成本特点，生物质基CDs的制备、性能和应用方面的研究取得了许多突破性进展[3-5]。采用生物质作为碳源制备CDs，不仅满足了CDs宏量制备的需求，也为生物质废弃物的高值化利用开辟了新的途径。另一方面，得益于独特的电子结构和优异的光捕获性能，CDs在作为设计复合光催化剂的有效功能单元方面受到了极大的关注[6; 7]。与传统半导体催化剂材料相比，CDs的粒径更小，且普遍具有良好的水溶性，有利于实现类均相催化反应。此外，通过加入少量的掺杂剂，即可在较为温和的反应条件下对CDs表面进行化学修饰，有利于调控形成适合催化的形态结构和化学组成。
基于硫酸根（Sulfate radical，SO4bull;minus;）的高级氧化工艺是Fenton反应的替代方法，过氧单硫酸盐（Peroxymonosulfate，PMS）是最有代表性的过硫酸盐氧化剂之一，通过加热，紫外线辐射，碱金属和过渡金属离子/金属氧化物可以对PMS进行活化生成SO4bull;minus;和羟基自由基（Hydroxyl radical，bull;OH）[8]。其中，基于金属的催化剂已经在PMS活化中长期使用，但是对有毒金属浸出的担忧仍然限制了它们的实用性[9]。无需苛刻的反应条件和金属掺杂剂的加入，CDs可以很容易地在一个步骤中合成和官能化，形成具有多种结构缺陷的内核和杂原子掺杂的表面[10]。因此，CDs可以用作PMS的活化剂和进一步降解多种污染物的合适的绿色无金属量子级碳催化剂，这种耦合系统可以为没有或具有不良光催化活性CDs的应用瓶颈提供解决方案。
目前，CDs在作为PMS活化剂的研究处于起步阶段，仍存在诸多问题，比如活化机理不明确、活化效率以及进一步的催化效率低等。因此，探索形态结构、表面基团组成对CDs活化PMS效率的影响具有十分重要的现实意义。
2 国内外研究现状
2.1 CDs
2.1.1 制备方法
与其他类型的纳米材料一样，CDs的制备方法主要分为自上而下和自下而上两类（图1.2）。自上而下的方法是一个由大变小的过程，指通过物理或者化学的方法将大尺寸的石墨烯、碳纳米管等材料破碎成小尺寸的量子点，包括电弧放电法、激光剥离法和化学氧化法等，但是此类方法一般需要较为苛刻的反应条件，例如酸氧化、电解等，过程比较复杂。因此，科学家们将目光转向自下而上的方法，即通过小分子（如天然气燃烧灰、蜡烛灰、糖类、小分子有机碳源等）作为前驱体，通过一定的化学手段合成更大分子量，以制备CDs，如微波辅助法、水热法和溶液化学法等，该合成策略不仅能够在较为温和的条件下制备CDs，而且通过选择合适的掺杂剂，能够对CDs表面基团进行调控，为以生物质及其废弃物为碳源合成绿色CDs提供了极大便利。
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