MFI型纳米沸石的制备及其在烯烃环氧化反应中的应用研究文献综述

 2021-09-30 11:09

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文献综述

一、引言

沸石分子筛由于具有水热稳定性高、比表面积大、微孔丰富均一、表面性质可调等性能,目前被广泛地用作离子交换剂、吸附剂、催化剂等新型功能材料。MFI型沸石分子筛膜是沸石筛膜当中的其中一种,它具有耐腐蚀、耐高温、孔径均一等独特性质,在催化反应、气体分离和渗透蒸发中也有广阔的应用前景[1-2]。MFI型沸石分子筛膜包括ZSM-5和Silicalite-1两种类型,它们具有强烈的亲有机物憎水性,被广泛地应用在工业有机物的提纯方面。在分立的纳米沸石合成中研究得较多的是具有MFI结构的Silicalite-1沸石,Schoeman等[3-8]深入探讨了其晶华机理及理化特性,研究了沸石胶体的合成规律。由于沸石膜具有分离和催化双重功能,这为MFI型沸石分子筛膜在催化反应中提供了广阔的空间。因此,把MFI型纳米沸石的制备及其在烯烃环氧化反应中的应用作为本文研究。

二、主体部分

1、目前主要的分子筛膜合成方法有:气相转移法、仿生合成法、水热合成法、微波合成法以及脉冲激光蒸渡法。

(1)、水热合成法

水热合成方法主要是原位水合成和二次生长水热合成。由于原位水热合成法是将硅源、铝源模板剂和碱按照一定的比例配制成合成液,在一定反应时间一定温度下与支撑体一起放入反应釜中,最后用去离子水清洗膜至中性并干燥焙烧[9],这种合成法在支撑体表面随机成核,因此制备得出的分子筛膜难以连续致密。通常为了得到高性能的膜,要进行多次重复反应。LiY等[10]在多空α-Al2O3支撑体表面经重复原位反应,合成了ZSM-5分子筛膜。JansenJ等[11]则用这种方法在硅晶片上合成定向生长的MFI型沸石膜。二次水热合成较原位水合成有了一步提高,它首先在载体表面预值一层均匀的晶种层来代替原位合成中晶核直接作为晶体生长核心,然后再放入反应釜中进行合成,减少了合成液中新晶核的产生,有利于产生连续、完整的分子筛膜。目前已报道的晶种预涂

方法有浸渍法、提拉法、异性电荷吸附法、真空涂晶法、自组装法、激光刻蚀法以及电泳法和两步合成法等。王爱芳等[12]用真空涂晶法合成了连续完整的Silicslite-1沸石膜,并考察了不同真空度对合成膜的影响。Li等[13]则用两步变温合成法对不同硅源合成Silicalite-1胶体进行了研究,发现以正硅酸乙酯为硅源得到的纳米沸石粒径明显小于以其它无定型二氧化硅为硅源所得的产品。为了得到粒径分布均匀的纳米Silicalite-1沸石,目前常用的合成方法是以正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂和碱源,成胶摩尔比为9TPAOH:25TEOS:480H2O,在60-100℃水热晶化。二次合成的膜在性能方面也远优于原为合成,二次合成法已成为沸石膜制备的主要方法。

(2)、气相转移法

气相转移法指把不含有模板剂的沸石分子筛合成液制备成干胶,然后将干胶置于水和有机胺作为液相部分的聚四氟乙烯的反应釜中,在一定条件下转化成沸石分子筛。与水热合成法相比合成步骤更为简单,对环境污染更小。在纳米ZSM-5沸石合成中,为了得到均一的溶胶,大都以四丙基氢氧化铵为碱源,正硅酸乙酯为硅源,在无碱金属离子条件下合成。Schoeman等[14]在373K和无碱金属离子条件下合成出分立的ZSM-5沸石胶体,但由于较低的钠含量及较低的晶华温度均不利于铝进入沸石骨架,该法合成出的沸石硅铝摩尔比较高。Zhang等[15]则以正丁胺为模板剂,水玻璃为硅源,硫酸铝为铝源,氢氧化钠为碱源制备出纳米ZSM-5沸石聚集体,并加入无机盐改变沸石粒径,发现增加NaCl的含量能够使粒径减小到70nm左右。XuW等[16]曾首次提出用气相转移法制备ZSM-5分子筛。SanoT等[17]用干胶法合成ZSM-5分子筛薄膜和粉末,对ZSM-5分子筛粉进行了合成过程中的原位观察并给出了晶体生长的动力学信息。

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