样品成分和结构对低维拉曼光谱的影响文献综述

 2021-11-07 10:11

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拉曼散射效应

光学性质是半导体物理性质最重要的方面之一,它研究辐射场与半导体的相互作用过程[1]。半导体的光学性质提供了辐射行为在半导体中产生、传播、湮灭、散射以及在界面处出射行为的规律,同时又提供了有关半导体电子能带结构、声子结构、束缚和自由载流子行为等最基本的物理性质、物理参数的信息。光学方法已经成为检测和标定半导体材料物理性质最基本、最重要的手段之一,因而被广泛应用。半导体光学性质是一个十分广泛的领域,针对于本论文所涉及的光学性质主要有拉曼散射性质。拉曼散射是印度科学家Raman在1928年发现的[2],因这一重大发现,拉曼于1930年获诺贝尔奖。

图1.1介质由光照产生并与某些光谱现象联系的光学效应示意图

当以频率为V0的单色光照射到介质上时,入射光与介质发生相互作用,会产生和出现光学效应和现象,如图1.1所示,包括了光的反射(频率V0不变)、透射(频率V0不变)、散射(频率V0改变或不改变)、吸收(转换能量)以及光致发光谱(吸收光谱能量转换而来)。固体介质的光散射起因于固体介质的某些不均匀性或者说是由固体某些性质引起的。例如和声波相联系的密度起伏、固体中各种激元的激发引起的极化起伏、热力学和统计物理现象引起的熵的起伏、分子取向起伏等。一般瑞利散射是由熵起伏导致的光弹性散射;由密度起伏导致的散射是布里渊散射;由激元激发对应的极化起伏引起的散射为拉曼散射[3]。

如图1.2所示的散射光谱中心的峰来自于频率不变的弹性散射;两侧的散射峰对应于非弹性散射的贡献,非弹性散射的频率相对于入射光的频率ωL有一定的漂移。根据频移的大小,可以分为两类:一类是布里渊散射,起源于和声波相联系的密度起伏,其频移大约为1cm-1或者更小;第二类散射峰的频移通常大于10cm-1,起因于光学模晶体振动(光学声子)、电荷密度起伏(等离子基元)、自旋密度起伏(磁自旋激元)、电子跃迁以及它们的相互耦合等。按散射频移的方

图1.2固体光散射的一般结果示意图

向,散射频率低于入射光的频率ωL的称为斯托克斯散射(ωS),散射频移高于入射光的频率ωL的称为反斯托克斯散射(ωAS)。斯托克斯散射中,光子散射对应于获得一个能量为hω=hωL-hωs的能量量子;反斯托克斯事件中每散射一个光子对应于样品损失一个能量为

hω=hωL-hωs的能量量子。从而看出hωL hωs决定各个激发态的激发能量,同时散射峰的线宽则提供了有关激发态寿命的信息。此外,散射强度也是一个重要参数,通常用散射截面来描述散射强度[4]。因此,通过对相应的散射带频移、线宽、强度等的研究,拉曼散射成为研究固体中各种激发态的有力工具。

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