高强度半乳甘露聚糖基水凝胶设计及其功能化研究文献综述

 2022-02-22 09:02

高强度半乳甘露聚糖基水凝胶设计及其功能化研究

——文献综述

摘要：与传统的高分子水凝胶相比，高分子多糖水凝胶拥有天然降解性、生物相容性以及各种特殊的功能而备受推崇。而半乳甘露聚糖作为高分子多糖胶中的一种，具有许多优点，例如良好的交联性和水溶性，这和其中的交联网络和疏水作用密切相关。半乳甘露聚糖在食品、医药、勘探和造纸等行业都有着广泛的应用。利用半乳甘露聚糖的高聚合度和溶解性等特性易制备具有较高粘度和强度的水凝胶，通过共价交联、配位交联等方式，赋予半乳甘露聚糖水凝胶独特的热响应和温度响应等性能，对半纤维素的高值化利用具有较大的理论意义。本文以半乳甘露聚糖（GM）为原料，通过加入三氯甲硅烷（TS）和甲苯在搅拌机械上室温搅拌，得到的半产品加入四氢呋喃（THF）和甲醇终止反应，再用四氢呋喃反复离心纯化；另一边，DMAPA和溴代十六烷通入氮气保护，在油浴锅内进行机械搅拌，得到的半成品用乙醚冲洗后真空干燥。这两步得到的产品进行超声波处理，再在高温条件下烘干，最终得到产物GM水凝胶。

关键词：水凝胶；半乳甘露聚糖（GM）；疏水作用；交联网络

前言

1.1半乳甘露聚糖

半乳甘露聚糖是一种包含甘露糖骨干与半乳糖旁基的多糖，也就是以beta;-1，4糖苷键连接D-甘露糖形成主链，以alpha;-1，6糖苷键连接D-甘露糖形成侧链的D-甘露糖聚合物。半乳甘露聚糖类似于白色粉末，无臭无味，热稳定性较好，溶于水后形成中性半透明的粘稠液。根据甘露糖和半乳糖的比值，可以分为以下几类：胡芦巴胶（甘露糖：半乳糖约为1:1）、关华豆胶（甘露糖：半乳糖约为2:1）、塔拉胶（甘露糖：半乳糖约为3:1）以及刺槐豆胶（甘露糖：半乳糖约为4:1）。在国际上与国内，半乳甘露聚糖的提取来源不同。国际上一般采用长角豆胶和瓜尔豆；而在国内采用的是野皂荚、皂荚和塔拉等植物。

半乳甘露聚糖的应用范围十分广泛。由于半乳甘露聚糖是一种天然多糖胶，可以将其应用于造纸、食品、钻探、医药等领域。例如血清半乳甘露聚糖联合1,3-beta;-D葡聚糖（BG）能够检测对侵袭性真菌病（IFD）的临床诊断价值（朱柏珍，2016）。通过对GM与BG的检测结果比较可知，252例患者中，确诊了2例IFD，临床诊断22例，临床拟诊73例，排除诊断55例，其中GM检测阳性68例，BG检测阳性83例，GM BG检测阳性68例。且GM BG特异度、阴性及阳性预测值均显著高于BG检测(Plt;0.05);GM与GM BG检测的特异度、阴性及阳性预测值比较差异无统计学意义(Pgt;0.05)

通过朱柏珍、张艳玲和李伟鹏等人对样本数据结果的分析得出结论，GM联合BG检测能够充分结合两种指标的优势，且能够降低假阴性/假阳性，对于提高诊断的敏感性与特异性起到了显著的作用。

1.2水凝胶

水凝胶是一类具有三维网状结构的亲水性凝胶，由于存在交联网络，使得水凝胶里可以载留保持大量的水，并且能够吸收多少水与其交联度存在一定的关系，即交联度越高，水的吸收量就越低。水凝胶可以根据不同的特性分为不同种类，例如根据交联网络的键合可以分为物理凝胶和化学凝胶；根据大小形状又可以分为宏观凝胶和微观凝胶；根据外界的刺激可以分为传统水凝胶和环境敏感型水凝胶；根据合成材料又分为合成高分子水凝胶（也称合成聚合物基水凝胶）和天然高分子水凝胶（也称生物聚合物基水凝胶）等等。其中，合成高分子水凝胶的合成技术已经相当成熟，已经为我们所熟知的水凝胶有聚乙二醇（PEG）、聚丙烯酸（PAA）、聚丙烯酰胺（PAAm）、聚乙烯醇（PVA）和聚N-异丙基丙烯酰胺及其共聚物等（Nagahama etal.,2008; Kim et al.,2006）。虽然合成高分子水凝胶的技术已经十分成熟，但因为大多数该材料为石油化工产品，因此对于环境和资源的威胁十分巨大，并且制作的经济成本也耗费相对较大。相比之下，天然高分子水凝胶除了具有生物相容性、生物可降解性等优点之外，还与人体组织结构类似，在生物医药、卫生等领域起到了重要的作用。天然高分子多糖有壳聚糖、淀粉、海藻酸钠、瓜尔胶、明胶等，由半乳甘露聚糖制成的水凝胶也属于天然高分子水凝胶。对于该类水凝胶的制备已被广泛研究，在未来其发展方向必会成为水凝胶研究方向的主流。

国内外研究概况

2.1单一高分子多糖水凝胶

2.1.1植物多糖水凝胶

植物多糖是有许多相同或者不同的单糖以alpha;-或beta;-糖苷键组成的聚合物，其中许多种类的植物多糖都可以形成水凝胶，通常可用的植物多糖包含多聚糖、纤维素、半纤维素等。以多聚糖为例，多聚糖包含皂荚多糖、罗望子多糖、瓜尔胶和刺槐豆胶等, Gao等以戊二醛为交联剂, 皂荚多糖和N-异丙基丙烯酰胺接枝共聚制备温敏水凝胶, 发现其最低临界溶解温度为36.5℃, 表明该水凝胶可作为药物缓释材料用于生物组织中;而Jian等以盐酸青藤碱为模型物研究了温度、离子强度、释放介质pH值、戊二醛用量等对药物释放特性的影响。Sanyasi等利用羧甲基罗望子和甲基丙烯酸羟乙酯 (1∶10) 可制备具有骨组织工程领域应用前景的水凝胶。Ghosh等在微波辐射和引发剂存在条件下制备罗望子-聚丙烯酰胺pH敏感水凝胶, 并研究了其对阿司匹林的控释性能。

2.1.2海洋多糖水凝胶

海洋多糖具有价格低廉、来源广泛和良好的生物活性等优点，目前常见的有壳聚糖、海藻酸和海洋动物多糖等是制备水凝胶的优良材料。以壳聚糖为例，壳聚糖是一种氨基多糖，，同时也是一种碱性多糖，能够广泛应用于生物材料的制备。Chen等以N, N#39;-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂, 将N-异丙基丙烯酰胺与甲基丙烯酸、羧甲基壳聚糖通过自由基共聚的形式制备出了对pH/温度敏感的智能水凝胶。

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