毕业论文课题相关文献综述
一、研究背景：
随着社会的发展，环境受到污染破坏问题和能源问题愈发严重，然而，由于燃烧化石燃料供能，数万吨人为二氧化碳仍将持续排放到地球大气中，致使二氧化碳的排放量急剧增加。二氧化碳（CO2）是温室气体排放到地球大气层的主要组成部分之一，大气中温室气体的增加会增强辐射效应，造成地表温度升高、冰川融化和海平面上升，对农业、水资源以及人类健康、气候变化和海洋酸化产生了负面影响[1,2]。二氧化碳占温室气体总量的 82%，是造成全球变暖的主要原因，考虑到二氧化碳排放对全球气候变化的负面影响，如果不对气候变化采取全球行动，到2050年气温可能会上升超过2℃，到2100年超过4℃，到为了避免这种结果，科学家指出，到2050年，全球温室气体排放量需要比1990年至少减少50%。主要的二氧化碳排放国已承诺在不久的将来大幅削减二氧化碳排放量，以将气温上升限制在比工业化前水平高1.5℃。在这种情况下，大气二氧化碳排放的速度预计在未来会减慢。
二氧化碳催化加氢制甲烷被认为是将二氧化碳转化为有用的低碳燃料和减少二氧化碳排放的一种有前途的解决方案，这些方案在能源和环境方面有着重要的应用[3-12]。一般来说，根据CO2初始加氢反应，其机理可分为三种典型途径：（i）CO2直接分解为CO*（CO2直接分解途径），（ii）CO2C末端加氢反应生成HCOO*物种（甲酸盐途径）和（iii）CO2O末端加氢反应生成COOH*物种（羧基途径）[11,16,17]无论CO2的甲烷化途径如何，CO2和H2的吸附和活化都是反应的初始和关键步骤考虑到CO2的热力学稳定性和裂解CO键的高势垒，有效的CO2活化被认为是提高CO2转化反应动力学的关键步骤。毫无疑问，这需要基于对二氧化碳活化机理和反应途径的理解，合理设计有前途的催化剂。CO2甲烷化的主要催化剂是氧载体金属催化剂，其中VIII族B族金属为活性组分，金属氧化物为载体。其中，氧化铝、SiO2、TiO2、CeO2、MgO、ZrO2等多种氧化物负载的Ni催化剂因其高活性、低成本而受到广泛关注。[3,9，12~14]
二、国内外研究状况：
2014年Aziz等人[16]还报道了在介孔结构的SiO2催化剂上负载Ni时，载体中存在的缺陷位或氧空位解释了表面碳物种的形成，而Ni位通过分解氢与碳物种相互作用生成甲烷来提供原子氢。
2015年 吴等人[17]提出Ni/sio2催化剂中的Ni金属是CO2活化和H2解离的主要活性中心。对于镍基催化剂，其活性中心和镍及其载体的作用仍存在争议
2016年 martin等人[22]研究了在不同载体（氧化铝、CeO2、SiO2和沸石）上负载的Rh、Pd和Ni催化剂用于CO2甲烷化。Rh/Al2O3和Rh/CeO2的CO2转化率最高，但机理不同。原位漂移干涉图显示，Rh/Al2O3上存在明显的线性Rh-CO物种，表明CO2解离，而Rh/CeO2上的CO是由甲酸盐和碳酸盐中间物种形成的。这些有利的结果表明，CeO2载体上的表面氧空位使其与CO2发生相互作用，促进了CO2的加氢反应。
2017年Zhen等人。[18]发现Ni（111）面暴露的Ni纳米粒子是CO2甲烷化反应的主要活性物种
2017年Zhou等人[23]用硬模板法、so-模板法和沉淀法制备了一系列具有不同织构性质的CeO2负载镍基催化剂，并考察了它们在CO2甲烷化反应中的活性。其中，他们发现用硬模板法制备的催化剂具有较高的CO2甲烷化活性，并将这种优越性归因于介孔结构和高比表面积。此外，原位FT-IR和原位XPS结果表明，CeO2载体上的表面氧空位能够激活化学吸附的CO2并随后形成CO中间体。
2017年Lin等人[24]还观察到，对于CO和CO2甲烷化，具有不同TiO2晶体相的Ni/TiO2催化剂上也存在类似现象。
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