陶瓷隔膜电芬顿反应器中的阴极电极石墨毡的改性研究文献综述

 2021-09-25 01:04:52

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文 献 综 述

1 课题背景

1.1 芬顿法的发展历史

芬顿试剂的应用有100多年的历史,它是由法国科学家H. J. H. Fenton于1894年在研究酒石酸的氧化时发现的。当H2O2和Fe2 在酸性溶液中(pH=2.5)时,可有效促进酒石酸的降解[1]。因此,将酸性条件下使用H2O2和Fe2 的体系称为芬顿试剂。Fe2 可以催化H2O2分解(H2O2分解活化能为34.9 kJ-mor'),生成径基自由基(.0H氧化还原电位为2.20 V),轻基自由基具有强氧化性、无选择性的优点,可以将传统生物和化学方法难降解的有机物彻底氧化降解。然而在此后半个多世纪,芬顿试剂主要应用于有机物的合成方面,但是应用并不广泛,这是因为轻基自由基会将有机物直接氧化为无机态,难以达到选择性氧化的目的。然而,在20世纪70年代以后,随着水环境污染问题的日益突出,水中有机污染物的降解问题,成为环境化学研究的重点,芬顿试剂得到了较大发展。

1964年Eisenhauer 首次烧基苯废水的处理研究[2]。近些年,随着科学技术的发展,将芬顿法和其他技术结合,用于废水处理的研究也越来越多。近些年发展起来的电芬顿法是一种经济、环保型的废水处理方法,解决了 Photo/Fenton法中光量子效率低和自动生成H2O2的机制不完善等缺点[3]。超声芬顿试剂偶合法(US-Fenton法)也在废水处理中得到了广泛的应用[4]

芬顿体系反应条件温和、设备简单、操作方便,氧化速率高。其中电芬顿技术(EF)作为一种新型、高效、清洁的电化学高级氧化技术,近年来备受研究者的关注。由于阴极材料的性能决定了 H202的原位生成,从而直接影响电芬顿处理有机污染物的能效,因此探索综合性能好的阴极材料成为该领域的一大研究热点。本研究以石墨毡为基础阴极材料,釆用化学或电化学方法对材料进行改性,试图改善阴极氧还原反应(ORR)催化活性,在材料表征的基础上,系统的考察了改性过程对材料H202产率和电芬顿催处理污染物的影响。

1.2芬顿的原理

芬顿反应一般都是在酸性条件下进行,反应的最佳PH值条件是PH值为2-4芬顿反应是由 Fe2 和 H2O2 之间的催化氧化反应, 催化生成羟基自由基(OH),反应过程中的 Fe2 是作为反应的催化剂,与 H2O2 经过反应产生羟基自由基(OH),主要起到氧化作用[5]。芬顿反应的作用原理如下:

H2O2 Fe2 H →Fe3 OH H2O (1)

EF 法反应还原溶解氧生成 H2O2,如离子反应式 (2)、(3)所示,反应得到的 H2O2 继续与 Fe2 发生芬顿反应,可以产生OH。

O2 2H 2e-→H2O2 (2)

Fe3 e-→Fe2 (3)

2 芬顿试剂的类型

2. 1 标准芬顿试剂

标准芬顿试剂是由H2O2和Fe2 组成的混合体 系, 它通过催化分解 H2O2 产生的 OH 进攻有机物 分子夺取氢, 将大分子有机物降解为小分子有机物 或矿化为二氧化碳和水等无机物。该系统的优点是:在黑暗中就能降解有机物, 节省了设备投资。主要缺点为: 反应速率较慢,H2O2的利用率低, 有机物 矿化不充分, 处理后的水可能带有颜色, 较难应用于 饮用水的处理。

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