纤维素基双网络水凝胶的制备与性能研究文献综述

 2022-04-04 22:12:17

纤维素基双网络水凝胶的制备与性能研究

1.【前言】

水凝胶是由亲水性聚合物形成的内部充满液体介质的是一种三维高分子网状结构材料，水凝胶具有优良的生物相容性，因此在生物支架，组织工程、生物医用等领域具有广泛的应用前景。但是，目前水凝胶仍然存在强度较低，抗疲劳性较差等缺点，限制了水凝胶的实际应用价值。

纤维素是由葡萄糖结构单元经beta;-1,4-糖苷键链接而成的具有较高结晶度的天然高分子，是世界上含量最丰富可再生生物资源，广泛的被应用于复合材料中，起到增韧、增强的作用。但由于天然纤维素很难溶于水和常规的有机溶剂，所以限制了纤维素的应用。

近年来，利用各种类型的离子液体溶解和改性纤维素的研究已经得到了广泛的开展。通过离子液体作为介质制备纤维素第一网络，再通过引入第二功能性单体可以制备功能性双网络水凝胶。对提高水凝胶的机械性能和纤维素的高附加值利用具有重要意义。

  1. 水凝胶

2.1双网络水凝胶的介绍

水凝胶是一种由三维交联聚合物网络和填充在网络间隙中的水溶剂构成的材料。水凝胶通过聚合物的溶胀可以保持较高的含水量(含水量可达99%以上) ,形成特殊的柔性湿态结构,具有介于固体和液体之间的性质。这一特性使得水凝胶有着广阔的应用,如组织工程、药物控释、生物纳米技术等领域。然而,大部分传统的合成水凝胶力学强度较弱且韧性不足,这一缺陷妨碍了其进一步应用，目前主要应用于对力学强度要求不高的领域，如药物控释和吸水材料等。生物体内的类水凝胶组织,比如肌肉组织(含水量达到75%),在高达数百兆帕负重和每天百万次大幅拉伸的作用下,几乎不会发生任何磨损。由于合成水凝胶与生物体类水凝胶性质的巨大差异,如何将合成水凝胶用于生物支撑体系成为一个亟待解决的难题。为了解决这个问题，研究者开展了大量的工作,其中龚剑萍等报道的双网络水凝胶(Dou-ble network, DN)体系,相比于单一聚合物网络水凝胶,其机械强度和韧性都有显著提高。双网络水凝胶是由两种不同性质的聚合物形成的互穿网络,其中两个网络的性质形成鲜明的对比,一种为交联密度较高的聚电解质网络结构(刚而脆) ,另一种为松散交联的中性网络结构(软而韧)。聚电解质网络结构为双网络水凝胶提供了“牺牲键”,起到分散外界应力的作用，而柔性的中性聚合物填补于刚性网络中,为双网络水凝胶提供了支架,保持水凝胶外形。现在,已经发展形成了很多不同体系的双网络水凝胶,各种新的制备方法带来一系列新型超高强度和韧性的双网络水凝胶，如PAMPS/ PAAm(2-丙烯酰胺基-2-甲基丙磺酸/聚丙烯酰胺)水凝胶、BC(细菌纤维素)/明胶水凝胶、微凝胶增强的水凝胶、液晶水凝胶、空穴双网络水凝胶等。目前力学性能最佳的双网络水凝胶体系(水含量达到了90%),其弹性模量为0.1~1.0MPa,拉伸断裂应力和应变分别为1~10MPa和1000%~2000%,压缩断裂应力和应变分别为20~60MPa、90%~95% ,撕裂能为100~4400J/m2。它的强度和韧性甚至超过了一些生物组织。本文将着重讨论不同体系双网络水凝胶的力学性能和增强机理,并对双网络水凝胶研究前景进行展望。
2.2双网络水凝胶的制备

双网络水凝胶通常采用两步自由基聚合法进行制备:第一步是通过自由基聚合得到紧密交联的刚而脆的聚电解质网络结构,形成第--层网络，然后将基于第一层网络的水凝胶浸泡在高浓度的中性高分子单体溶液中,大量的中性高分子单体溶胀于第一层网络之中，聚合形成松散交联的第二层网络。最后再把得到的水凝胶放在水中溶胀即可得到最终的双网络水凝胶。研究者根据大量实验数据得到:(1)刚而脆的聚合物(通常是强聚电解质)为第一层网络，软而韧的聚合物(如中性聚合物)为第二层网络;(2)第二层网络的浓度通常是第一层网络的20~30倍;(3)第一层网络是紧密交联，而第二层网络是松散交联的高分子量聚合物。.

2.3双网络水凝胶的增强原理

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