铈锰固溶体催化剂对碳烟颗粒消除效果的研究文献综述

 2021-09-25 01:09

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文献综述

1、课题背景和意义

  当今社会,环境问题被越来越多的人们所关注,其中PM2.5的污染问题更是成为了人们关注的焦点[1]。在大城市中,PM2.5的主要污染物的来源之一就是机动车尾气的排放,特别是柴油车。柴油车尾气排放的污染物中含有碳烟颗粒物(PM)、烃类(HC)、CO和NOx等,因为尾气中O2含量较高,故HC和CO排放量较少,一般只有汽油机的1/10,NOx排放量与汽油机大致相同,而PM的排放量约为汽油机的几十倍[2]。正是由于组成和燃烧条件的不一致,使得较为成熟的汽油车三效催化技术在柴油车上并不实用,但由于柴油车与汽油车相比可节油30%,温室气体排放可减少40%,因此在世界发达国家得到大量推广因此,有效地开展柴油车尾气污染治理的研究已成为一项迫在眉睫的工作。目前,降低柴油车尾气污染物排放主要依靠尾气后处理技术,净化效果主要依赖于催化剂活性的高低,研制高活性柴油车尾气净化催化剂成为研究的热点之一[3]。为了满足相应的汽车尾气排放法规,柴油车尾气净化技术得到了快速发展,氧化型催化剂(DOC)是最早用于柴油车尾气净化的技术,但该技术仅对HC、CO和有机物的净化有效,而对柴油车尾气中的主要污染物NOx和微粒(PM)的净化效果很差,因此专门针对柴油车尾气中NOx和PM净化的吸附-储存还原技术(NSR)、选择性催化还原技术(SCR)、微粒过滤技术以及采用以上技术两两组合而成的四效催化技术成为研究热点。

2、催化剂的分类

2.1贵金属催化剂

在本领域的应用中,目前贵金属催化剂是性能最好,寿命最长的体系。主要是贵金属铂(Pt)、钯Pd)、铑(Rh)、金(Au)和铱(Ir)等作为活性组分负载于载体上,两者协同作用。其反应机理[4]一般被认为是贵金属间接促进了碳烟的燃烧,贵金属将NO催化氧化成氧化性更强的NO2后,NO2与碳烟反应,促进了碳烟燃烧,以此实现了贵金属与碳烟的非直接接触,达到碳烟燃烧的目的。贵金属催化剂存在的问题是价格昂贵,且容易硫中毒[5]。

2.2过渡金属氧化物催化剂

过渡金属氧化物催化剂分为单组份和多组分催化剂,其中多组分催化剂又分为钙钛矿型催化剂、尖晶石型催化剂、水滑石型催化剂和负载型复合氧化物催化剂等。过渡金属作为碳烟燃烧催化剂是可行的,是因为过渡金属一般具有多种价态,具有较强的氧化还原性能。Atribak等[6]选取了经高温焙烧的CeO2,ZrO2和Ce-Zr复合氧化物做为碳烟燃烧催化剂,发现CeO2经1000℃焙烧后烧结,比表面积降低,表面的氧化还原性能降低,导致了催化活性降低,而Zr的掺杂则可以改善纯CeO2的高温烧结现象,不管是在紧密接触还是松散接触条件下,都表现出比较优异的催化活性。Zhang等[7]研究了LaMnO3钙钛矿型催化剂发现,该催化剂能显著促进碳烟燃烧,碳烟的起燃温度能够降低至367℃,选择性提高至100%,这主要是由于钙钛矿型催化剂常常具有氧空位或者阳离子空位,本身存在活性氧或者能够活化气相氧[8]。

尖晶石类(AB2O4)复合氧化物与钙钛矿型催化剂类似,本身存在利于碳烟燃烧的表面活性氧。Zawadzki等[9]通过水热法合成了负载Cu的ZnA12O4催化剂、掺杂Cu的复合氧化物结构催化剂、浸渍法合成的Cu/ZnA12O4,通过电镜、红外等不同的表征手段,测试了在NOX/O2气氛下催化剂催化碳烟燃烧的活性,发现浸渍法合成的催化剂具有较高的活性[10],可能是由于Cu适宜的还原性能催化了NO氧化为NO2。过渡金属催化剂价格适宜,但活性差异较大,催化活性好的催化剂一般活性组分易流失,高温稳定性差[11]。

2.3碱金属和碱土金属催化剂

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