毕业论文课题相关文献综述
过氧化氢（H2O2）又名双氧水，具有较强的氧化能力，广泛应用于纺织、造纸、废水处理和化学品合成等诸多领域[1]。H2O2在反应过程中仅释放出氧和水，对环境不造成污染，因而被称为最清洁的绿色化工产品。
随着世界各国对环保的日益重视以及化学工业的不断发展，H2O2的需求量在迅速增加。2010年全球的H2O2消耗量为610万吨，并且以年均10%的速度增长；到2015年，H2O2的世界总产量将需要达到1000万吨[2]。
目前，工业上95%的H2O2是通过蒽醌法制备得到的[3]。反应方程式如下：
这种方法的优点是技术成熟，生产过程中氢气和氧气不直接接触，安全系数较高；但是投资规模大，操作费用高，需要大量使用有机溶剂，对环境污染严重。现在国际上所研究的新型合成方法为用氢气和氧气在催化剂作用下直接合成过氧化氢[4],反应方程式如下：
其优点为原子利用率高，合成方法对环境友好等。但是目前研究的催化剂以Pd-Au双金属催化剂为主[5]，其成本过高，且由于Pd的活性较高，不能实现常温常压下制备，所以很难实现工业化生产。本课题着手于对Pd、Au、Ag三种金属的研究，探讨用Ag催化剂代替现在的Pd-Au催化剂进行过氧化氢的直接合成，通过理论研究与实验开发相结合的手段探索Ag催化剂催化合成过氧化氢的理论性能与实际性能。
早在1914年，就有专利提出在贵金属催化作用下氢气与氧气可以直接合成H2O2[6]。这个方法唯一的副产物是水，原子经济性高，而且具有良好的环境效益，被认为是最有希望取代蒽醌法生产H2O2的途径之一。早期的研究者主要把目光集中在纯钯催化剂上，但纯钯催化剂对H2O2的选择性和收率通常比较低，而且需要用强酸进行预处理或者用卤化物作为促进剂[7-9]。Hutchings课题组于2002年发现，把金加入到钯催化剂中可以显著提高H2O2的选择性和产物浓度[10]。此后，钯金双金属催化剂得到广泛深入的研究[11-15]。在2009年，Science杂志报道了Hutchings等人的一项杰出工作：他们用硝酸处理过的Pd-Au催化剂可以使98%的氢气转化成H2O2，几乎切断了副产物水的生成路径[13]。国内也有相关课题组，如华东理工大学韩一帆教授，在这个方向上做出了重要贡献[16,17]。近年来，有课题组在流动反应器中对这项技术进行了测试，为工业化应用收集基础数据[18,19]。但该技术也存在一些问题：首先，钯金催化剂的成本太高；其次，该催化反应的适宜温度在近乎0C；再次，该催化反应存在一个最佳停留时间，超过这个时间H2O2的浓度反而降低。这些问题给该技术的工业化带来困难。因此，本课题计划从理论上考察其他适于直接合成H2O2的金属催化剂的存在可能性。目前研究最多的钯金双金属催化剂是以钯为主催化剂，金为助催化剂。本课题的设想是以银取代钯作为催化剂。下面将具体阐述过氧化氢合成理论研究的现阶段状况：
表1：直接合成H2O2催化反应过程中存在的反应
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