添加醇类燃料对乙烯燃烧化学作用研究文献综述

 2022-11-25 03:11

文献综述

近年来，伴随着经济的高速发展，人类也面临着资源和环境的压力，燃机由于其使用便利、燃烧效率高、技术基础好等优点，在未来的相当长一段时间内，仍将保持其在动力机械行业的统治地位。这种情况下，寻找合适高效清洁替代燃料作为一种重要的应对方案，成为众多燃机工作者关注的焦点。

与燃机的增压、废弃再循环和尾气处理等技术相比，使用清洁替代燃料不仅可以改善其燃烧状况，降低CO2、NOx和烟黑颗粒、粉尘等污染物排放，还可以从源头上解决能源紧张问题，同时实现较低的改造和使用成本，因此成为碳氢燃料燃烧发展过程中有效改进途径之一[1]。目前研究较多的替代燃料主要有两类[2]。一：含氧燃料，主要包括甲醇、乙醇、二甲醚和生物柴油等醇、醚和酯类燃料；二：合成燃料，即通过煤、天然气或者生物质等原料生产的液体燃料。

  1. 乙烯燃烧方面的研究

乙烯的结构简式为CH2=CH2，是最简单的烯烃，其燃烧热H=1411.2kJ/mol[3].它是很多实用燃料的重要组成部分。同时，作为分子量最小的烯烃，乙烯既是众多大质量碳氢燃料的重要燃烧中间体，也是航空煤油的主要裂解产物[4]。由于分子结构简单且包含不饱和结构，乙烯是研究多环芳烃和碳烟生成机理的典型燃料之一。

乙烯火焰的宏观和微观化学结构研究为乙烯燃烧模型的发展提供了重要的实验数据，近几十年来，在这些实验的基础上发展并验证了多个乙烯的燃烧模型。Appel等人[5]在Wang和Frenklach[6]乙烯机理的基础上，加入了碳烟的成核和凝结机理以及碳烟表面生长子机理，模拟了文献中的乙烷、乙烯和乙炔层流预混火焰。Carriere等人[7]在此前实验的基础上发展了一个包含86种物种737个反应的乙烯模型，模拟出两种截然不同的燃烧体系：低温高压的普林斯顿流动管(Princeton flow reactor)和高温低压的富燃层流预混火焰。Slavinskaya和Frank[8]发展了一个包含93种物种，729个反应的准详细反应

动力学模型，以预测常压下乙烯层流火焰中PAH的生成和生长。随后，Slavinskaya等人[9]结合Olten和Senkan[10]的对冲火焰实验，对先前的机理进行了更新，减小了机理的刚性，以模拟乙烯对冲火焰中PAH的生成和生长。在反应动力学模型的发展中，机理验证的实验数据主要来源于流动管和激波管的热解和氧化、点火延时、火焰传播速率、层流预混火焰和对冲火焰等，这些反应器流场简单，可以简化为零维、一维或准一维的简单物理模型，模型的验证中一般不使用多维扩散火焰。

  1. 乙烯掺混醇类火焰研究

生物燃料是一类通过对生物质进行物理或化学处理后产生的气体、液体或固体燃料。其中生物质的来源广泛，包括农作物、农林废弃物、城市生活垃圾等，是一种可再生的资源。生物燃料具有化石燃料的属性，具有来源广泛、可再生、环境友好、安全性高且与现有燃料供应体系兼容性好等特点，是一类极具潜力的清洁能源，目前研究较为广泛的生物燃料有生物甲醇、乙醇、生物丁醇、醚类和生物柴油等[11]。醇类（CnH2n 2O）是目前最常用的生物燃料之一。醇类具有高的辛烷值，而且生产成本较低，可以工业化大规模生产。醇类可作为汽油和柴油的替代燃料或燃料添加剂，例如乙醇作为汽油添加剂时，可以显著提高汽油的辛烷值，改善油品的燃烧性能，提高燃烧效率，并且减少温室气体的排放。

醇类是含氧量最高的生物燃料之一，添加到碳氢燃料中后可以显著提高燃料中氧的含量，有助于燃料的完全燃烧。一般认为，醇类添加到碳氢燃料后可以减少PAH和碳烟等污染物的排放。例如，如，Moon等人[12]研究了乙醇添加到柴油中对碳烟排放的影响，结果表明，当乙醇/柴油混合燃料的掺混比例为30%时，可以有效的抑制碳烟的生成，同时促进碳烟的氧化消耗，当压力升高时，其效果更为明显。

对于乙烯掺混醇类的实验研究一方面集中于点火特性等宏观燃烧参数的测量，另一方面也专注于PAH和碳烟生成趋势等微观化学过程的研究。特别在碳烟生成趋势的研究方面，Litzinger等人[13]利用激波管、射流搅拌反应器、层流预混火焰、对冲流扩散火焰和湍流流动管氧化反应器研究了乙醇的添加对乙烯燃烧中碳烟生成的影响，发现除了对冲流扩散火焰，乙醇的添加在其他实验装置中都能明显地降低乙烯燃烧中碳烟的生成，而在对冲流扩散火焰中，少量乙醇的掺混会增加火焰中碳烟的生成。Salamanca等人[14,15]利用原位光学检测技术(in situ optical technique)研究了预混火焰和对冲流扩散火焰中

不同乙醇/乙烯掺混比对颗粒物形成的影响。在保持碳流量不变的条件下，实验同样发现，在预混火焰中，乙烯掺混乙醇可以显著的减少碳烟的生成，但是对于在燃料端掺混乙醇的对冲流扩散火焰，当乙醇的掺混比＜20%时，颗粒物的含量随乙醇的增加而增加；随着乙醇掺混比的继续增加，颗粒物的含量又逐渐减少。Salamanca等人[16]随后分析了乙烯/乙醇对冲流扩散火焰中碳烟浓度变化的可能原因：乙醇加入到燃料端后，可以分解得到OH和H，然后和C2H4反应，得到活化自由基，促进芳烃前驱体及PAH的生成。随着乙醇进一步的增加，大量掺入乙醇使得氧化路径占据了主导，PAH的生成减少。

  1. 结论

由以上实验的结果可以看出：在乙烯预混火焰中，醇类的掺混可以抑制PAH和碳烟的生成，而在扩散火焰，乙烯中掺入少量的醇类会增加碳烟及其前驱体的生成。但目前对于其他不同长度碳链的醇类对碳氢燃料燃烧的化学作用影响研究还是非常少，在醇类广泛应用的今天，这部分缺失的内容显得尤为重要，因此有必要对重要醇类对乙烯燃烧的化学作用做全面的研究，这对了解更大分子碳氢化合物燃烧颗粒物的生成与控制具有重要的意义。

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