受肌肉组织启发
制备高度各向异性、强韧、离子导电的水凝胶
摘要
生物组织由于其发达的微观结构通常表现出优异的各向异性机械性能。受肌肉排列结构的启发，充分利用天然木材的高抗拉强度和水凝胶的柔韧性以及高含水量，制备一种高度各向异性、强韧性和导电性的木质水凝胶。木质水凝胶由于木材中排列整齐的纤维素纳米纤维（CNF）与聚丙烯酰胺（PAM）聚合物之间的强键合和交联，沿纵向表现出36MPa的高抗拉强度。木质水凝胶的强度分别是细菌纤维素水凝胶(7.2MPa)和未改性PAM水凝胶(0.072MPa)的5倍和500倍，是迄今为止报道的最强水凝胶之一。由于取向CNF带负电荷，木质水凝胶也是一种优良的纳米流体导管，其离子电导率高达5times;10_4S cm-1，可在低浓度下类似于生物肌肉组织用于高度选择性的离子传输。该工作为制备各种各样的强度大、各向异性、柔性和离子导电的木质基水凝胶提供了方向，在生物材料和纳米流体应用有极大的潜力。
关键词：定向纳米纤维素，高各向异性，离子导电，强水凝胶，透明
正文
生物有机体的软组织，如肌肉、软骨、肌腱和韧带，由生物凝胶组成，生物凝胶具有有序的结构，具有高度各向异性的机械性能，以及离子和小分子运输的通道，这些离子和小分子在生物有机体的功能中起着至关重要的作用。由于具有三维结构、优异的柔性、生物相容性和高含水量，水凝胶是模拟天然组织用于生物医学和生物工程应用的最佳候选材料之一，如药物输送、柔性致动器、电化学装置和人工肌肉。然而，大多数人工纤维素基水凝胶的力学性能（lt;10MPa，生物组织强度）较弱，结构无序，严重限制了其发展应用。近年来，通过定向冷冻、反应-扩散过程、静电排斥、应变或压缩诱导重定向和自组装，发展了具有增强力学性能的各种各向异性水凝胶。这些水凝胶都表现出明显改善的各向异性，通过它们的结构和力学性能反映出来。然而，由于缺乏增强结构和有效的能量削减，常规水凝胶的拉伸应力仍然不能达到10MPa。生物软组织由于其高度有序的分层纳米复合结构而表现出各向异性的机械性能。例如，骨骼肌组织包含由多核肌肉细胞组成的高度定向、密集的肌纤维束。这种有序的结构对于肌肉纤维有效传递力和收缩是必不可少的。因此，将高度有序的纳米复合结构引入到水凝胶网络中，将是获得优异的各向异性、强水凝胶并应用于生物工程应用的有效方法。受肌肉的启发，我们首次将强而有序排列的木质纳米纤维与弱而柔韧的聚丙烯酰胺（PAM）水凝胶相结合，开发出一种强而各向异性的木质水凝胶。
图 1 木材水凝胶的结构示意图和微观网络结构图片。a）木质水凝胶模拟的常规柔性和横纹肌骨骼组织示意图。b）7 cm长的木质水凝胶样品扭曲180°的示意图。c）描述木材水凝胶的氢键和PAM链之间的共价交联
图1说明了木质水凝胶的独特结构和导致突出机械性能的计划制得的结构。木质水凝胶与肌肉具有类似的各向异性结构（图1a），并且可以变形可逆，而不会对结构产生明显的变化（图1b）。为了了解木质水凝胶的突出力学性能，进行了多层次结构分析，结果如图1c所示。通过一个简单的脱木素过程，可以完全去除白木中的木质素，使纤维之间的紧密连接得以释放，同时保持定向纤维素纳米纤维（CNF）的固有结构。以PAM水凝胶为前提，采用溶液法填充剩余木通道后，用自由基聚合法合成木水凝胶。具体地说，丙烯酰胺（AM）单体、过硫酸铵（APS）引发剂和N，Nrsquo;-亚甲基双丙烯酰胺（MBA）交联剂在60°C的白木通道中反应，与CNF形成强氢键（图1C），使之具有优异的机械强度和柔韧性。因此，定向CNF的强化骨架，PAM水凝胶的能量削减和水凝胶的强界面结合是实现各向异性、强木质水凝胶的关键因素。用该方法合成的木质水凝胶的拉伸强度为36MPa，沿生长方向（L）的弹性模量为310MPa，沿生长方向（R）的弹性模量为0.54MPa。这些值明显高于未改性的PAM水凝胶（0.072MPa拉伸强度和0.01MPa弹性模量）。这种简便的方法利用了整齐排列的CNF束的高拉伸强度优点，可以广泛应用于多种类型的水凝胶，而不会失去其固有的柔韧性、高含水量等。制备好的木质水凝胶还具有独特的光学和离子输运性能，包括高透明度、光学性能和离子输运性能，可见的各向异性和纳米流体的离子行为。这些突出的机械、光学和离子特性使木质水凝胶能够集成到多功能装置中，有极大的潜力用于的生物医学应用。
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