磁性介孔纳米球负载磷钼酸盐基离子液体用于燃料好氧氧化脱硫
摘要：本文制备了一种磷钼酸盐基离子液体[(C8H17)3NCH3]3PMo12O40，并将其负载在磁性介孔二氧化硅(gamma;-Fe2O3@SiO2@mSiO2)上，制得磁性介孔催化剂。用FT-IR、XRD、XPS、SEM、TEM、氮气吸附-脱附等温线和VSM对催化剂的形貌和组成进行了表征。以空气为氧化剂，该催化剂在二苯并噻吩(DBT)氧化反应中表现出良好的脱硫性能。在120℃下，模型油中DBT的脱除率在5 h内可达100%，反应后催化剂可被磁体分离并循环使用至少4次，且催化性能无明显下降。
1.简介
从石油中提取的液体燃料虽然被认为是一种不可再生的二次能源，但其高效、清洁地利用仍是未来几十年面临的挑战。柴油中的硫化物燃烧产生SOX对空气产生负面影响[1]。大多数硫化物可通过加氢脱硫(HDS)脱除，但二苯并噻吩(DBTS)的加氢脱硫活性较差[2-4]。政府严格规定燃料的硫浓度应限制在10 mg kg-1内，因此必须使用更高的温度和压力等苛刻的反应条件来脱除这些难熔硫化物，但这会导致十六烷值的损失和加氢脱硫工艺的成本增加。因此，开发补充甚至替代的节能高效脱硫技术以满足超低硫液体燃料的需求是值得研究的[5-10]。
目前，已经开发了许多新的脱硫方法用于生产更清洁的燃料，包括吸附、萃取和氧化[11-15]。其中，氧化脱硫(ODS)对DBTS反应性高，操作条件温和，可能是最可行的技术之一[16-20]。在早期，硫化物首先被氧化成易于通过萃取或吸附脱除的砜[21]。Li和他的团队开发了一种在乳液体系中氧化脱硫的方法，用极性溶剂萃取后，硫含量可降至0.1 ppm[22]。本课题组提出了以离子液体为萃取剂，多金属氧酸盐或铁基盐为催化剂的一锅法萃取-催化氧化脱硫(ECODS) [23,24]。研究发现，离子液体可以实现燃料的深度脱硫，但普遍的缺点是离子液体(ILS)的提炼成本很高。离子液体在合适的载体上的多相化是一种有效的解决方案，它可以减少离子液体的用量，提高催化活性[25-27]。
近年来，由于多相催化剂易于分离和可循环利用，无溶剂氧化脱硫体系应运而生。已报道的催化剂包括TS-1[28]、TiO2[29]、氮化硼(BN)[30]、铁基卟啉配合物[31]、多金属氧酸盐负载SiO2和其他纳米催化剂[32-34]。这些催化剂对芳香族硫化物的氧化均表现出良好的催化活性。使用最广泛的氧化剂是过氧化氢和叔丁基氢过氧化氢。然而，其高昂的成本和潜在的安全问题阻碍了其进一步的实际应用。分子氧成本低，空气资源丰富，是一种理想的氧化剂。Luuml;等人报道了一种用于模型柴油好氧氧化脱硫的有机安德森多钼酸盐[35,36]。在没有任何牺牲剂的情况下，该催化剂表现出较高的催化活性。纳米碳材料也被用于高性能的氧化脱硫，如碳纳米管[34]和还原石墨烯氧化物[33]。但是如何将纳米颗粒从液体燃料中分离出来并回收利用是难题。利用磁性催化剂能方便地解决此问题[37,38]。
具有不同整合功能的核壳型介孔微球引起了越来越多人的研究兴趣。本文合成了磷钼酸盐基离子液体[(C8H17)3NCH3]3PMo12O40，并将其负载在磁性介孔二氧化硅表面。所制备的催化剂在以空气为氧化剂的催化氧化脱硫中表现出极高的性能。在最佳条件下，模型油中的DBT和4-MDBT可被完全去除。反应结束后，催化剂由于具有超顺磁性，可以被磁体分离。
2.实验部分
2.1.化学药品
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