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文献综述
1.1课题研究背景
近几年来，随着国家法规的建全和人们环保意识的日益提高，工业废气排放引起的污染问题已受到世界各国的广泛关注，尤其是含H2S废气的处理更引人注视。其中来源于克劳斯工艺的克劳斯尾气是我们目前的关注点之一。克劳斯工艺是目前比较成熟的用于硫磺回收的装置，广泛的应用于合成氨、甲醇原料气生产、炼厂气等加工过程。由于克劳斯装置催化剂的转化率问题，克劳斯尾气中仍然存在一些硫化物，其主要为H2S和SO2。克劳斯尾气中除含有受克劳斯反应平衡所限制的未反应完的H2S和SO2外，尚含有元素硫(硫蒸汽)、COS和CS2。COS和CS2主要来源于制硫酸气中含有的烃类和CO2[1]。
在常温常压下，硫化氢（H2S）是一种具有可燃性、毒性、恶臭和腐蚀性的无色有害气体，不仅可对钢材等造成严重的腐蚀，致使设备损坏而产生事故，而且还威胁人的健康和安全。H2S具有类似于氰化氢的毒性，人与H2S接触时，主要危害人的呼吸系统和神经系统，从而引起全身中毒乃至呼吸停止。人接触H2S而引起的反应取决于其浓度和所接触时间的长短。H2S的安全临界浓度一般为20mg/m3[2]。二氧化硫（SO2）为酸雨的主要来源，当吸入大量的SO2之后，会导致人类的呼吸道系统受到侵害。同时排放的SO2会对植物的光合作用照成很大的影响，致使植物干枯，死亡。根据国家环保要求的规定[3]，新污染源大气排放污染物中二氧化硫的限值为960mg/m3。
目前炼厂内通常采用Claus SCOT联合工艺脱除克劳斯尾气的硫化物，但具有投资和操作费用高，能耗高的缺点。据2002年荷兰壳牌公司所提供的数据，一套240t/d的克劳斯二级转化装置和SCOT装置联合使用，投资费用高达120万欧元，界区内电耗为360kw，在线燃烧炉燃料消耗为165kg/h，重沸器低压蒸汽消耗为5500kg/h。因此研发一种新型吸附催化-再生工艺，脱除克劳斯尾气中的H2S和SO2气体，简化现有的工艺流程，降低装置的投资和操作费用，给工厂带来现实的效益同时对克劳斯尾气处理新工艺的研究有重要意义。
1.2克劳斯尾气脱硫工艺研究进展
1.2.1SCOT工艺
SCOT工艺为荷兰壳牌公司技术，自1973年投入工业化应用以来，迄今为止已有近200套SCOT工艺装置投产，数量居所有尾气处理工艺装置之首。该工艺成熟、运转可靠、操作弹性大、抗干扰能力强，总硫回收率达到99.8%以上，净化尾气中的硫化物含量30010-6，（体积分数，相对应质量浓度857mg/m3），符合相应的环保标准。SCOT工艺被证实是减少SO2排放最为有效的方法之一，是世界上目前装置建设较多，净化程度最高的尾气处理技术。但该工艺装置投资高，尤其是加氢反应器所需热源由在线加热炉提供和氢源需外供，造成操作复杂，操作费用增加，并且占地面积较大[4]。
SCOT工艺的基本原理是采用钴-钼催化剂，将常来自硫磺回收克劳斯装置的尾气经加热炉升温至280~300℃反应温度后，进入加氢反应器，在钴-钼催化剂的作用下，尾气中的SO2和S8被H2还原转化成H2S，COS和CS2水解后也生成H2S。产生的过程气经气体冷却器和急冷塔冷却至40℃左右后，进入吸收塔与醇胺脱硫贫液逆流接触，选择性的脱除H2S和部分CO2，吸收塔出来的尾气至焚烧炉焚烧后直接排放。脱硫后的富液经再生塔再生后，成为贫液去吸收塔循环利用。再生塔解吸出的酸性气返回克劳斯装置进行再次转化处理[5]。常规SCOT工艺流程如图1-1所示：
图1-1常规SCOT工艺流程
1.2.2Cansolv工艺
Cansolv二氧化硫脱除法由联合碳化物公司和Cansolv工艺公司开发，是一种再生型胺基二氧化硫脱除工艺,可用于硫回收装置尾气、电厂烟气等气体的脱硫。该工艺采用一种专利二胺溶液吸收气体中的二氧化硫,溶液通过加热再生，同时得到纯净的二氧化硫气体。Cansolv法的二胺吸收剂可最佳地平衡其吸收和再生二氧化硫的能力。二胺中的一个胺基团碱性很强，一旦与二氧化硫或任何其它强酸反应生成盐，在Cansolv法的工艺条件下是无法通过加热而再生的。这便是原始二胺在工艺过程中发生的第一次反应，其反应式为：
R1R2N-R3-NR4R5 HXR1R2NH -R3-NR4R5 X-
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