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中性条件下TiO2@NH2-MIL88B(Fe)异质结构对Cr(Ⅵ)高效光催化还原的研究
摘要
合成了TiO2@NH2-MIL-88B(Fe)异质结构(TMFe-x)，并在中性水介质中用其对Cr(Ⅵ)进行了有效的光催化还原。在模拟阳光的照射下，制备的TMFe-x异质结构比纯TiO2和NH2-MIL-88B(Fe)具有更高的光催化活性。在pH=7的条件下，以草酸铵为空穴牺牲剂，在35min内将98.6%的Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ)，光学TiO2的改性含量为10wt.%(TMFe-b)。在中性条件下，动力学常数(0.0878min-1)是报道值的5倍。此外，在完成四个反应循环后，TMFe-b的光催化性能保持不变，Fe的浸出可以忽略不计。其优异的光催化性能主要归功于其高的光电子-空穴分离和迁移效率。随后，TMFe-b通过从水分子和空穴牺牲剂中捕获氢，在中性条件下实现了Cr(Ⅵ)还原。光电子和超氧自由基是主要的活性物质。此外，TMFe-b能够通过光催化氧化和还原有效地消除各种污染物。本研究提出了一种制备环境稳定、高效MOF基光催化剂的新策略，以有效消除各种污染物。进一步说，该技术在水净化方面的实际应用潜力巨大。
关键词：光催化；TiO2@NH2-MIL-88B(Fe)异质结构；可见光驱动；还原Cr(Ⅵ)；中性条件
1 介绍
随着工业文明的快速发展，废水中的重金属离子威胁着人类的健康和环境[1,2]。铬作为一种典型的重金属，是一种常见的污染物，广泛存在于工业废物排放中，会在制革、电镀、纺织、金属表面处理、钢铁加工等过程中产生[3-5]。铬通常以以下两种形态存在:六价铬(Cr(Ⅵ))和三价铬(Cr(Ⅲ))。Cr(Ⅵ)是一种致癌物、诱变物和致畸物。此外，它被国际癌症研究机构(International Agency for Research on Cancer)列为一类致癌物(对人类致癌)。工业废水中Cr(Ⅵ)的最大允许浓度为0.25mg/L。然而，Cr(Ⅲ)毒性较小，是人体健康必需的微量元素[6-9]。因此，将Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ)可以有效地处理含铬污染废水[10,11]。传统的减排方法存在效率低、成本高、二次污染严重等缺点，阻碍了它们的应用[12]。与此同时，光催化还原Cr(Ⅵ)因其绿色、经济、高效而受到全球关注[13-15]。光催化还可以在阳光照射下一步消除废水中的污染物，而不需要严苛的反应条件[16]。
大部分关于Cr(Ⅵ)光还原的研究都是在酸性条件下进行的。然而，含Cr(Ⅵ)的废水往往是中性的，甚至是微碱性的；因此，使用传统的光催化剂时废水必须酸化，而这会消耗大量的添加剂。因此，开发适用于中性或碱性pH水溶液的新型光催化剂已迫在眉睫。
传统的单组分光催化剂如ZnO、La2Ti2O7只能在紫外光下激活，容易导致光诱导载流子的复合[17,18]。另一种有前景的替代材料是金属有机框架(MOFs)，自MOF-5的光催化活性初步研究以来，这种材料得到了广泛的研究[19,20]。它们具有优异的光催化性能，具有较大的比表面积，可调的空腔和可定制的化学性质,而且可通过修饰金属离子或有机连接剂可以更容易地调节它们[21,22]。例如，Chen等人制备了Cu(I)-MOF作为Cr(Ⅵ)还原和H2析出的可见光光催化剂[23]。Wang等人合成了NH2-MIL-125(Ti)，并观察到与MIL-125(Ti)相比，NH2-MIL-125(Ti)更有效地还原Cr(Ⅵ)[24]。Mu等人报道了含有不同官能团的UiO-66-X(Zr)对降解罗丹明B表现出可见光光催化活性[25]。具体来说，Fe基MOFs被认为是可行的催化剂,因为他们成本效益高，制作方便，环境友好和感光性好[26,27]。Laurier等人利用含Fe3-mu;3-氧簇合物的铁基MOFs作为可见光催化剂降解罗丹明6G(Rh6G)[28]。吴等人制备了一系列铁基MOFs，如MIL-68(Fe)，MIL-53(Fe)和MIL-100(Fe)，并成功地将其用于还原Cr(Ⅵ)和降解染料[29-31]。
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