毕业论文课题相关文献综述
1.概述苯酚是一种常用的有机化工原料,主要用于生产酚醛树脂、双酚A、己内酰胺、己二胺及水杨酸等。
近年来,随着电子通讯、汽车工业和建筑等行业的迅猛发展,双酚A和酚醛树脂的需求量大幅增长,带动了苯酚需求的强劲增长。
预计2022年全球苯酚需求量将达12087 kt,国内苯酚需求量将突破2000 kt[1]。
工业上传统的苯酚制备方法为异丙苯法,即通过苯与丙烯反应得到异丙苯,异丙苯再经氧化后得到苯酚,全球近97%的苯酚通过异丙苯法生产,且目前新建及扩建装置几乎都采用异丙苯工艺[1]。
然而,通过异丙苯法制备苯酚,其制备流程长、丙烯消耗量大、副产物丙酮经济效益低下。
因此,探索苯酚的绿色生产方法成为近年来研究的热点,其中以苯的一步氧化得到苯酚尤其受到人们的关注,一步氧化是指将苯借助H2O2、O2、N2O等氧化剂直接氧化为苯酚[2],此过程符合高原子经济性原则,且环境友好,具有广阔的前景。
2.苯直接氧化制苯酚的研究现状2.1光催化苯氧化制备苯酚以紫外光或可见光作为光源催化苯氧化制苯酚近年来都取得了一些进展。
Perumal Devaraji等人[3]在介孔TiO2纳米晶体中掺杂了金属Fe、Cr,并以紫外光为光源测试了其光催化苯氧化制苯酚的能力,研究表明苯的转化率及苯酚的选择性与紫外光照射时间、催化剂中的Cr掺入量有关,在紫外光照射6 h和12 h的测试结果中,Ti0.98Fe0.01Cr0.01O2表现出了最佳的催化效果,苯酚收率约为同等反应条件下Ti0.98Fe0.01O2的两倍。
然而在光照18 h后所有样本的苯酚选择性均降低,表明发生了过度氧化。
Han等人[4]以可见光为光源,采用[RuII(Me2phen)3]2 为光催化剂,[CoIII(Cp*)(bpy)(H2O)]2 同时催化水的氧化和苯的羟基化,O2作为氧源,H2O作为电子源,反应TON值达到500,同时通过O18标记实验证明,产物苯酚中73%的氧原子来自于氧气,27%的氧原子由水氧化后生成的H2O2提供。
