毕业论文课题相关文献综述
文 献 综 述
1.甲醇制氢的简介
燃料电池有高效节能、环境友好等优点，具有广阔的应用前景，但氢源的供应室燃料电池商业化的瓶颈之一[1-5]，由于甲醇成本低、反应条件温和和资源丰富，以甲醇位原料制氢近年来得到广泛发展[4]。甲醇水蒸气重整(SRM)和热重整（ART）是甲醇制氢两种常见的方式[6]。开发低温高活性和高氢选择性的催化剂是甲醇制氢体系的关键。负载型进催化剂用于甲醇制氢体系研究结果表明：金催化剂可以在较低温度下催化甲醇制氢反应，同时还可以除掉微量的CO，从而提高燃料电池的效率[6]。
2.甲醇制氢的意义
氢能是在常规能源出现危机时人们所期待的新的二次能源。它广泛用于石油、化工、建材、冶金、电子、医药、电力、轻工、气象、交通等工业部门和服务部门。近年来随着中国改革开放的进程，随着大量高精产品的投产[21]，对高纯氢气的需求量正在逐渐加大。甲醇制氢具有纯度高，投资省，能耗低等特点，对一个国家国计民生的重大战略有深远意义[18]，受到许多国家的重视。甲醇制氢主要适用于中小型规模用氢，生产技术成熟，运行安全可靠，原料来源容易，运输贮存方便。该技术流程简洁、占地小，投资省、产品成本低，特别是随着我国生产甲醇装置的大规模建设，可以预见，甲醇制取氢气的生产成本也会大幅度降低[19]，产品的竞争力将得到不断的提高。甲醇制氢具有价格稳定、流程简洁、装置自动化程度高，操作简单、占地小，投资省，回收期短、能耗低，无环境污染等特点[20]。
3.甲醇制氢的应用研究
3.1甲醇水溶液超声波制氢研究
随着煤炭、石油等化石燃料的储备量越来越少 , 人类迫切需要为未来的发展寻求新的能源途径 ,而制取途径广泛、清洁 、高效的氢能将成为未来能源经济的基础 [ 7] 。有一种新的制氢方法, 即在甲醇水溶液中施加超声波制取氢气 。该制氢方法以超声波为诱发因子, 在不附加其他外界条件下就可以引发甲醇制氢的化学反应,避免了传统甲醇制氢技术所需的高温环境 , 在常温下就可以制取氢气。此外 , 该方法还具有操作灵活、安全可靠,反应装置结构简单等特点 。超声波在降解领域已经得到了广泛应用, 特别是降解水中的有机物( 如醇 、醚 、酮 、烃等) 。当溶液中含有烷烃 、醇类等有机物时,氢气是主要产物之一 [10]。Bǜttner等[ 9]研究的超声波甲醇水溶液的降解实验已经证明了降解甲醇水溶液的过程中有氢气生成。随Rassokhin等 [7] 又研究了温度、浓度对氢气产量的影响。早期研究者的工作对该制氢方法有重要的指导意义。但是该方法的制氢机理仍处于探索阶段 ;低频超声波条件下制氢的研究尚不充分 ;并且影响因素的研究还有很大的改进空间。本文详细阐述了该制氢方法的反应机理方面的一些新的认识 ,在低频超声波辐射下 , 对该方法进行了系统的实验研究[11], 得到了溶液浓度 、环境温度、超声波振幅等因素对产氢量/速率的影响规律 ,对该制氢方法的优化设计有重要的意义。
3.2甲醇制氢催化剂研究进展
甲醇裂解制氢和甲醇蒸汽重整制氢由于工艺成熟已产业化，正在为诸多中小型用氢场所提供氢源[12]。而甲醇部分氧化制氢由于反应速度快无需外部供热且氧气直接来自于空气，这有利于甲醇制氢装置的小型、便捷化。甲醇氧化蒸汽重整制氢将吸热的甲醇蒸汽重整反应与放热的甲醇部分氧化反应偶合在一起[13]，既克服了催化剂可能被烧结，又解决了需要外部提供能量的缺陷。这些制氢技术的优势为其在燃料电池中的应用奠定了基础 [14]。甲醇制氢核心技术为催化剂，目前对于甲醇制氢催化剂研究较多的有 Cu系、 Ni系和贵金属（ Pd Pt ）系催化剂。Cu系催化剂包括负载 Cu 或 CuO 的二元、多元体系，为了提高催化剂的性能，通常还加入一些助剂[16]。 Ni 系催化剂主要是负载 Ni 的三元催化体系,其具有较高的活性和稳定性。贵金属系催化剂主要为负载 Pd 、Au的二元体系，比Cu 系催化剂的催化活性高，但价格也较昂贵。
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