载流子掺杂对有孔石墨烯纳米材料半导体性能影响的研究文献综述

 2022-04-12 20:32:35

文献综述

十年来单层材料学科近在凝聚态物理中发展比较迅速。它起源于石墨烯,并且逐步延伸到第四主族单层材料

2004年,英国曼彻斯特大学物理学家安德烈·海姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫,成功地在实验中从石墨中分离出石墨烯,两人因“在二维石墨烯材料的开创性实验”为由,共同获得2010年诺贝尔物理学奖。石墨烯的问世,吸引了国内外众材料研究人员的好奇心,其制备方法有机械剥离法,它利用了石墨层间结合强度较小的范德瓦耳斯力的原理,用胶带粘附在石墨烯表面,经过反复地粘贴,反复地撕扯,最后分离出单层的石墨烯,这种方法很难控制,并大规模的获取。另外有化学法,包括化学氧化法、晶体外延生长法、化学气相沉积法和有机合成法等。SiC经过氢气刻饰处理,在高真空下电子束轰击至1250-1450摄氏度,硅原子被释放,即可得到极薄的石墨烯层,这样就通过SiC表面外延生长法成功制备出单层石墨烯,这种方法最早是由加州理工大学的Berger等发现的。

石墨烯的物理化学性质也是逐渐被人们挖掘,石墨烯中的碳原子以sp2杂化轨道组成六角型呈蜂巢晶格,是厚度仅为碳原子直径大小的单层二维材料。石墨烯多层叠加形成三维的石墨体,卷曲可以形成一维结构的碳纳米管。它是世上最薄但是最坚硬的透明的具有良好导电性的二维材料,其碳碳键非常稳定,柔靭度很强,致使其具有良好的导热性。它具有的良好的导电性也推动了在超导领域的发展,逐渐被开发成高速晶体管、纳米传感器和量子计算设备等。

石墨烯作为是一种二维新型的碳纳米材料, 是理想的二维电子材料,具有优异的微观结构和介电性能,其导电性能优异,柔韧性好,电子迁移率高,比表面积大,并有良好的生物兼容性。石墨烯和多孔碳等碳材料在电化学储能领域得到了广泛的应用。具有协同效应的石墨烯/多孔碳基复合材料能够充分发挥出石墨烯和多孔碳自身的优势,作为储能设备的电极材料展现出了良好的电化学性能。发展兼具足够存储能力和柔性的储能-供能器件成为当前新型电子器件领域的研究热点。柔性超级电容器凭借其快速充放电能力、长循环稳定性及安全性等优点而备受关注。其中,电极材料对超级电容器的电化学和机械性能都有着重要影响。因此,对电极材料的设计以及微观结构调控成为提升超级电容器性能的有效途径。作为一种理想的储能材料,三维多孔石墨烯既可以直接作为双电层电容器电极,也可以通过与赝电容材料结合制得复合物电极。用激光光热作用产生的高温将聚合物碳化成三维多孔石墨烯的制备方法具有快速高效、易掺杂、可同步图案化、低成本、可规模化等一系列优势,在石墨烯基柔性电极制备领域具有广泛的应用前景

有孔石墨烯是指在二维基面上具有纳米级孔隙的碳材料,是近年来石墨烯缺陷功能化的研究热点。有孔石墨烯不仅保留了石墨烯优良的性质,而且相比惰性的石墨烯表面,孔的存在促进了物质运输效率的提高,特别是原子级别的孔可以起到筛分不同尺寸的离子、分子的作用。更重要的是,孔的引入还有效地打开了石墨烯的能带隙,促进了石墨烯在电子器件领域的应用。

多孔石墨烯是指在二维基面上具有纳米级孔隙的碳材料,多孔石墨烯不仅保留了石墨烯优良的性质,而且相比惰性的石墨烯表面,孔的存在促进了物质运输效率的提高,特别是原子级别的孔可以起到筛分不同尺寸的离子/分子的作用。更重要的是,孔的引入还有效地打开了石墨烯的能带隙,促进了石墨烯在电子器件领域的应用。多孔石墨烯又称石墨烯筛是指在二维基面上具有纳米孔的碳材料。大量的理论和计算表明,多孔石墨烯中的孔是碳原子从晶格中被移除或者转移到表面而留下的空位,其本身是一种缺陷。对Gr进行高能粒子辐射、化学处理都会导致这种缺陷的产生。在制备的过程中,由于缺陷会影响Gr的电学性质、磁学性质和机械性质,尤其在电学性质中,缺陷造成载流子和声子散射,减少了传输路径,从而影响载流子的迁移率,因此需要尽量保持晶体结构的完整性。但孔缺陷并不都有弊,相反,孔缺陷还可以使Gr获得一些新的功能。

石墨烯及多孔石墨烯的各种优良特性,使其在传感器、储氢、海水淡化、涂料、锂离子电池等各个领域的应用具有广阔的应用前景。2018.06日本筑波大学研究人员开发了基于“多孔”石墨烯的电极,可以在酸性电解质中更高效地进行析氢反应(HER)。该技术成本低,效率高,能促进整个社会向可再生能源的未来更近一步。2017.05 美国华人科学家在美国《科学》杂志上报告称,他们成功研制出一种多孔石墨烯复合电极技术,朝着研制充电速度快且续航能力强的电池迈近重要一步。2011.11 美国西北太平洋国家实验室(PNNL)的研究团队利用新途径,构建出了可用于锂空气电池的多孔分层石墨烯。这种基于气泡构建的石墨烯结构的形态可大大提高锂空气电池的储能容量,未来有望取代应用于电动汽车的传统光滑石墨烯片,解决普通石墨烯在使用中易被微粒阻塞的困扰。2019.04 中国科学院科学家团队——兰州化学物理研究所研究员邱洪灯带领的手性分离与微纳分析课题组率先利用水滑层不完全覆盖氧化石墨烯部分燃烧策略,开发了一种简单、快速、高效、低成本制备多孔石墨烯的新方法。2014.06 中国石油大学(华东)理学院研究生陶叶晗等发现多孔石墨烯PG-ES薄膜可高效将氢气从混合气体中分离出来,并利用“能量势垒”的模型阐述了分离原理。2016.12 中国科学院马衍伟团队开发出一种具有多级次微观结构的新型石墨烯-多孔碳球复合纳米材料。该碳复合材料兼具石墨烯纳米片和多孔碳纳米球的优点,具有3182 m2/g的超高比表面积和1.93 cm3/g的大孔隙率。采用该碳纳米材料,制备出了高性能锂硫电池正极。相对于欧盟、美国等发达国家,我国在石墨烯领域起步较晚,但我国政策越来越好,市场需求也在不断增加,石墨烯的应用领域也愈加广阔。同时,我国科研人员也在孜孜不倦的努力,无论是从反应机理的研究、石墨烯产品成本的降低,还是从改性方法的研究、石墨烯产量的大规模提高,相信在不久的将来,石墨烯及多孔石墨烯将以其优异的性能及性价比在各领域广泛应用。

此次毕业设计主要实现拟采用第一性原理研究新型半导体有孔石墨烯纳米材料的电磁特性及掺杂载流子对其半导体特性的影响。使用建模软件Materials Studio 创建有孔石墨烯的具体模型,使用超算软件具体计算其模型本征数据并绘制能带结构图和态密度图,以Bottom-up Synthesis of Nitrogen-Doped Porous Graphene Nanoribbons实验文献为主,进一步精确计算,确定有孔石墨烯的性质和应用范围。为提高石墨烯稳定性和效率,将有孔石墨烯中部分C原子进行替换成N原子,并使用超算软件具体计算其模型相关数据并绘制能带结构图和态密度图。为提高有孔石墨烯的应用,选择在两种模型上叠加电场,记录数据并绘制能带结构图和态密度图。

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