基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧特性研究文献综述
2022-11-29 16:44:51
开题报告
论文名称：基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧特性研究
1 引言
CO2捕集技术
近年来，应对全球气候变暖是全人类共同面对的一大课题。而造成全球气候变暖的一个主要原因是人类开采并利用不可再生的化石能源，尤其是煤。随着全球经济的发展，人口的增加和生活水平的提高，能源消费量持续增长，人们对煤的消耗正在以比它们自然形成的速度快大约一万倍的速度增长，煤炭的燃烧过程产生了大量的SO2、CO2等气体而且由于人们忽视了对燃烧过程产生的这些温室气体的收集，导致温室气体的大量排放，从而导致了严重的酸雨和温室气体效应，气候恶化最终会危及人类自身。
碳捕集与封存技术（CCS）是目前公认的减排CO2的有效手段，虽然它的广泛应用仍要几十年才能实现，但是为了保护人类免遭气候变化所带来的环境影响，它仍然是一项首选的长期技术政策[1]。常见的CCS技术如下：
燃烧前脱碳技术：首先对化石燃料进行气化脱碳，通过部分氧化、重整和水汽转化等相结合最终生产氢，同时从反应产生的气流中分离CO2。燃烧前脱碳技术的典型应用就是整体煤气化联合循环技术(IGCC)。
燃烧后CO2捕集技术：指采用物理吸附法、化学吸收法等各类分离法从燃料燃烧后的尾部烟气中分离CO2的技术，该技术能满足常规电厂的CO2捕集要求，目前采用甲基乙醇胺（MEA）法吸收CO2已经实现商业化应用。但是燃煤电厂尾部烟气排放量大、所含CO2的分压低造成了该技术的能耗和成本大大增加。
O2/CO2循环燃烧技术：又称富氧燃烧技术，采用分离空气获得的高纯O2和再循环烟气代替空气来组织煤粉的燃烧。
化学链燃烧技术
化学链燃烧(Chemical-Looping Combustion, CLC)在1954年由美国研究者提出，当时是一项针对高纯度二氧化碳的分离工艺的发明专利[4]。20世纪80年代，德国科学家Richter等再次提出了化学链燃烧技术，并将其视为一种具有更高燃烧效率的燃烧技术[5]。进入90年代，随着全球变暖、控制CO2排放迫在眉睫，化学链燃烧技术具有的CO2内分离性质开始得到研究者的重视。
化学链燃烧基本原理是通过载氧体在两个反应器（空气反应器和燃料反应器）之间循环，实现氧的传递，完成燃料的燃烧过程，该过程中燃料与空气无需直接接触，实现了CO2的内分离[2]。
化学链燃烧技术的原理路线包括：
首先，载氧体（一般为金属氧化物MexOy）进入燃料反应器，与燃料发生还原反应，利用晶格氧将燃料转化为CO2和H2O：
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(1) |
燃料反应器出口气体经冷凝去除H2O后即可得到高浓度CO2。
被还原后的载氧体（MexOy-1）返回空气反应器，与氧气发生氧化反应，从而完成再生：
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(2) |
与传统的燃烧方式相比，化学链燃烧释放能量的过程中燃料无需与空气直接接触，突破了传统的火焰燃烧形式，根除了燃料型和热力型NOx的产生，相较于传统燃烧过程降低了㶲损失，提高了能源利用率。
1.3 载氧体研究现状
载氧体在两个反应器之间循环使用，既传递了氧，又将氧化反应中生成的热量传递到还原反应器。因此它是制约整个化学链燃烧系统的关键因素。
评价载氧体性能的指标一般有：反应性，载氧能力，持续循环能力（寿命），能够承受的最高反应温度，机械强度（抗破碎，抗磨损能力等），抗烧结和抗团聚能力，载氧剂的颗粒尺度分布，内部空隙结构，价格和环保性能等[3]。
根据使用的载氧体种类和反应参数的不同，氧化与还原阶段的反应活性和循环反应特性有很大的差别。
对于气体燃料的CLC，以金属Ni、Co、Fe、Cu和Mn的氧化物为基础的合成载氧体已被证明具有高反应活性，几乎实现燃料的完全转换。然而,这些合成载体相对昂贵,另外，比如镍-钴基载氧体,是有毒的。此外，合成载氧体的制备价格昂贵，有时不环保。这些特性使得合成载体不适合直接使用煤、生物质等固体燃料的CLC[2]。从目前常用的载氧体来看：与铁基载氧体相比，镍基载氧体具有更高的还原反应活性。而对锰铜基载氧体的研究还远没有打到对镍铁基载氧体的研究深度。目前为止，NiO-NiAl2O4被认为是较为理想的载氧体，虽然其在与CH4反应时积碳现象严重，但可以通过加入水蒸气的方式予以解决[3]。
为了防止金属氧化物破碎和磨损、在高温下烧结团聚，还为了提高其循环稳定性，人们提出了采用惰性载体提高金属载氧体的物理化学性能，常见的惰性载体包括Al2O3、SiO2、TiO2、MgAl2O4、NiAl2O4、ZrO2、膨润土、水泥等[7,8]。惰性载体一方面可以提高载氧体的机械强度和抗磨损、破碎性能，延长其寿命，同时能够增加载氧体的离子电导率；另一方面可以增加载氧体的比表面积，提供更多燃料反应所需的活性位点。目前主要采用人工合成的方法将金属氧化物负载到惰性载体上，包括机械混合法，浸渍法，共沉淀法，燃烧合成法，冷冻造粒法，喷雾干燥法，溶胶凝胶法等，而且采用不同的制备方法和惰性载体类型合成的载氧体结构差异很大。Song等人[9]采用共沉淀法制备了Al2O3作为惰性载体的CuO/Al2O3载氧体，研究发现其呈现出片状分层结构，在较高温度下仍旧能够保持很好的反应性能、循环稳定性能及孔结构性能。Zhao等人[10]采用了溶胶凝胶法、共沉淀法、水热合成法、低热固态反应法、冷冻造粒法、燃烧合成法、机械混合法七种方法制备了Fe2O3/Al2O3载氧体，并研究了制备方法对载氧体物料化学性能的影响，综合分析表明溶胶凝胶法和冷冻造粒法表现最佳。Azimi等人[11]分别采用MgAl2O4、CeO2、ZrO2、Y2O3-ZrO2惰性载体合成了Mn-Fe复合载氧体并考察了惰性载体类型对载氧反应性和机械性能的影响，结果表明ZrO2为最佳的惰性载体。
赤铁矿资源丰富，价格低廉，环境友好，可以规模化应用。即使在与煤炭进行化学链燃烧的过程中有部分载氧体颗粒被煤灰污染而损失，对整个系统的经济性影响较小。Fe 基载氧体具有较高的载氧能力、耐高温和抗积碳性能，且来源广泛、廉价易得，对环境没有污染，但是较低的反应活性是 Fe 基载氧体面临的最大挑战[6]。
1.4 研究内容及意义
由上述内容可知，煤炭能源作为一种人类生产生活所需的主要能源，在化学链燃烧领域有极大的发展前景。在本课题里，选用煤炭作为燃料化合物，赤铁矿作为金属氧化物的代表，进行了基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧研究。探究了反应温度、水蒸气浓度等对煤化学链燃烧过程中碳捕集效率、碳转化率等参数的影响。
拟采用的实验方案
1、利用HSC软件对化学链燃烧过程中Fe2O3载氧体的反应进行热力学分析。
2、在小型流化床实验装置上，考察煤化学链燃烧过程中反应温度和水蒸气浓度等参数对反应器出口气体浓度、碳转化率、碳捕集效率等影响。
3、利用XRD和SEM等技术手段对反应前后的载氧体进行表征分析。
参考文献
[1]司南,武宇.二氧化碳捕集技术的思路与方法.城市建设理论研究.2012（23）
[2] J Bao, Z Li, H Sun, et al., Continuous test of ilmenite-based oxygen carriers for chemical looping combustion in a dual fluidized bed reactor system. Industrial amp; Engineering Chemistry Research 2013, 52 (42), 14817-14827.
[3] 郝建刚，吴家桦，王雷，沈来宏，肖军. 基于Fe基载氧体的生物质化学链燃烧试验研究[J]. 锅炉技术,2010,41(02):66-70.
[4]W Lewis, E Gilliland Production of pure carbon dioxide. 1954.
[5]H J Richter, K F Knoche, Reversibility of combustion processes, efficiency and costing, second law analysis of processes. Washington DC: ACS Symposium Series 1983, 235, 71-85.
[6] GUPTA P, VELAZQUEZ-VARGAS L G, FAN L S. Syngas redox (SGR) process to produce hydrogen from coal derived syngas[J]. Energy amp; fuels, 2007, 21(5): 2900-2908. DOI: 10.1021/ ef060512k.
[7]陈定千，沈来宏，肖军，等.水泥改性铁矿石载氧体的煤化学链燃烧实验研究[J].中国电机工程学报，2013，（20）:40-45.
[8]Song T,Shen L,Zhang S,et al.Performance of Hematite/Ca2Al2SiO7 oxygen carrier in chemical looping combustion of coal[J].Industrial amp; Engineering Chemistry Research,2013,52,(22SI):7350-7361.
[9]Song Q,Liu W,Bohn C D,et al.A high performance oxygen storage material for chemical looping processes with CO2 capture[J].Energy amp; Environmental Science,2013,6(I):288-298.
[10]Zhao H,Mei D,Ma J,et al.Comparison of preparation methods for iron-alumina oxygen carrier and its reduction kinetics with hydrogen in chemical looping combustion[J].Asia-Pacific Journal of Chemical Engineering,2014,9(4):60-622.
[11]Azimi G,Leion H,Mattisson T,et al.Mn-Fe oxides with support of MgAl2O4,CeO2,ZrO2 and Y2O3-ZrO2 for Chemical-Looping combustion and Chemical-Looping with oxygen uncoupling[J].Industrial amp; Engineering Chemistry Research,2014,53(25):10358-10365.
资料编号：[558534]
开题报告
论文名称：基于赤铁矿载氧体的煤化学链燃烧特性研究
1 引言
CO2捕集技术
近年来，应对全球气候变暖是全人类共同面对的一大课题。而造成全球气候变暖的一个主要原因是人类开采并利用不可再生的化石能源，尤其是煤。随着全球经济的发展，人口的增加和生活水平的提高，能源消费量持续增长，人们对煤的消耗正在以比它们自然形成的速度快大约一万倍的速度增长，煤炭的燃烧过程产生了大量的SO2、CO2等气体而且由于人们忽视了对燃烧过程产生的这些温室气体的收集，导致温室气体的大量排放，从而导致了严重的酸雨和温室气体效应，气候恶化最终会危及人类自身。
碳捕集与封存技术（CCS）是目前公认的减排CO2的有效手段，虽然它的广泛应用仍要几十年才能实现，但是为了保护人类免遭气候变化所带来的环境影响，它仍然是一项首选的长期技术政策[1]。常见的CCS技术如下：
燃烧前脱碳技术：首先对化石燃料进行气化脱碳，通过部分氧化、重整和水汽转化等相结合最终生产氢，同时从反应产生的气流中分离CO2。燃烧前脱碳技术的典型应用就是整体煤气化联合循环技术(IGCC)。
燃烧后CO2捕集技术：指采用物理吸附法、化学吸收法等各类分离法从燃料燃烧后的尾部烟气中分离CO2的技术，该技术能满足常规电厂的CO2捕集要求，目前采用甲基乙醇胺（MEA）法吸收CO2已经实现商业化应用。但是燃煤电厂尾部烟气排放量大、所含CO2的分压低造成了该技术的能耗和成本大大增加。
O2/CO2循环燃烧技术：又称富氧燃烧技术，采用分离空气获得的高纯O2和再循环烟气代替空气来组织煤粉的燃烧。
化学链燃烧技术
化学链燃烧(Chemical-Looping Combustion, CLC)在1954年由美国研究者提出，当时是一项针对高纯度二氧化碳的分离工艺的发明专利[4]。20世纪80年代，德国科学家Richter等再次提出了化学链燃烧技术，并将其视为一种具有更高燃烧效率的燃烧技术[5]。进入90年代，随着全球变暖、控制CO2排放迫在眉睫，化学链燃烧技术具有的CO2内分离性质开始得到研究者的重视。
化学链燃烧基本原理是通过载氧体在两个反应器（空气反应器和燃料反应器）之间循环，实现氧的传递，完成燃料的燃烧过程，该过程中燃料与空气无需直接接触，实现了CO2的内分离[2]。
化学链燃烧技术的原理路线包括：
首先，载氧体（一般为金属氧化物MexOy）进入燃料反应器，与燃料发生还原反应，利用晶格氧将燃料转化为CO2和H2O：
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